文章要点
作者提出了通过原位电化学还原Cu3N NWs合成的富缺陷Cu纳米线阵列电极（V-Cu NAE），在硝酸盐浓度为1至100 mM的情况下，电流密度为50至1100 mA cm - 2，并保持超过90%的FE来降解硝酸盐水平，符合世界卫生组织（WHO）饮用水标准。Operando同步辐射- ftir和密度泛函数理论（DFT）计算表明，三重协同调制，包括增强硝酸盐吸附，促进水解离和抑制氢的释放，有助于在广泛的硝酸盐浓度范围内实现卓越的性能。此外，结合硝酸盐还原反应（NO3RR）和甘油氧化反应（GOR）的双电极系统在实际低浓度工业废水中表现为550 mA cm - 2，在- 1.4 V下具有高达99.9%的氨选择性，99.9%的硝酸盐转化率，以及100 h的出色稳定性，同时成功地以NH4Cl和NH3·H2O的形式收集了高纯度的产品。
结果与讨论
图1 | V-Cu NAE的形成过程示意图、形态和结构表征
图2 | h -电池中NO3RR的电催化活性
图3 | Operando同步辐射傅立叶变换红外光谱（FTIR）在NO3RR期间V-Cu NAE不同电位下的测量结果
图4 | DFT计算
图5 | NO3RR与实际工业废水在双电极系统中耦合甘油氧化反应的电化学关系
结论
我们成功地合成了一种通过原位电化学还原Cu3N NWs得到的富缺陷Cu NAE。Operando同步辐射- ftir和DFT计算表明，缺陷诱导了三重协同调制：增强硝酸盐吸附，促进水解离，抑制析氢。因此，在1-100 mM的硝酸盐浓度范围内，V-Cu NAE催化剂达到50-1100 mA cm - 2，保持超过90%的FE，并有效降低硝酸盐水平，符合WHO饮用水标准。此外，我们还探索了V-Cu NAE的工业潜力，电极系统以99.9%的NH3选择性和99.9%的NO3−转化率处理实际废水。我们的工作为解决工业应用中遇到的复杂和多样的含硝酸盐废水提供了一个潜在的解决方案。
