AFM：将钴原子簇部分与选择性氧官能团协调以增强电催化 H2O2 生产

文摘 2024-12-24 08:31 广东

文章摘要

电催化剂内金属单原子（SA）和原子团簇（AC）之间的合作在 2e− 氧还原反应（ORR）中显示出用于生产过氧化氢（H2O2）的巨大潜力。然而，开发一种具有优化官能团协同作用的 SA-AC 催化剂以提供先进的催化能力一直具有挑战性。在此，提出了一种新型高效的催化剂，其串联钴 SA-AC 部分和锚定在碳纳米管上的 C─O─C 官能团装饰，表示为 Co SA-AC（C─O─C）。作为电催化剂，Co SA-AC（C─O─C）对 2e− ORR 表现出良好的活性、选择性和稳定性，在 0.5 m H2SO4 中提供 0.72 V （vs RHE）的起始电位和 97.6% 的 H2O2 选择性。在流通池反应器中，Co SA-AC（C─O─C）在 300 mA cm-2 下实现了 3.88 mol gcat-1 h-1 的 H2O2 生成速率，通过集成类似 Fenton 的工艺进行现场污染物处理。理论计算指导了 C─O─C 在官能团装饰中的选择，并揭示了位于 Co SAs 的实际活性位点，而 Co AC 和 C─O─C 基团的协同作用有助于优化 *OOH 结合并调节电子结构。

研究要点

1.开发了一种包含选择性氧官能团装饰的钴 SA-AC 串联催化剂，以在 2e- 中实现良好的活性和选择性。

2.通过协同化学浸渍、热解和酸蚀工艺，制备了一系列在碳纳米管（CNT）载体上集成不同氧官能团的 Co SA-AC 催化剂。

3. Co SA-AC（C─O─C）催化剂表现出 0.72 V （vs RHE）的起始电位和显着的 H₂O₂在酸性电解质中的选择性为 97.6%，优于大多数已报道的同类产品。

图文内容

图1 形貌结构

图2 电子结构

图3 电化学测试

图4 性能

图5 DFT计算

结论

作者设计了一种高效的碳基 2e−ORR 电催化剂包括 Co 单原子、Co 原子簇和 C─O─C 官能团。Co SA-AC（C─O─C）电催化剂不仅在 RRDE 测试中表现出良好的性能，而且在流通池反应器中也表现出良好的性能，这在实际应用中很有吸引力，包括用于直接废水修复的芬顿工艺。理论见解表明，Co SA-AC（C─O─C）催化剂中的 Co 原子是 2e 的实际催化位点−ORR 协同调节 Co 原子的电子结构，削弱 Co-O 相互作用，从而优化 OOH 的结合强度。这项工作为定制官能团的选择及其与金属种类的耦合效应提供了重要机会。同时，考虑到当前合成路线的普遍性，本研究也为催化 ORR 以外的应用开辟了一条途径。

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