文章要点
图 1 |提出的示意图。根据普遍空间电荷分离的连续性,只有超晶格界面和 S 型异质结的协同作用才能实现超快和普遍空间分离超晶格界面和电荷载流子转移。红色和绿色标记分别表示不满意和满意的分离效率
结果与讨论
图 2 |SL-MCS/MW NRs中协同界面结构的合成。SL MCS/MWNRs中协同界面结构的合成过程和可能的形成机制。
图 3 |SL-MCS/MW NRs中的原子尺度协同界面结构。附图5c中标记的SL-MCS区的原子尺度分辨率HAADF-STEM图像,以及相应的紧密堆积样式和结构模型示意图,其中A,B,Canda,b,crepresent-Mn/Cd(graysphereinstructuralmodel)和S(yellowsphereinstructural model)的紧密堆积位置,5 nm-1 h 1 nm (020) (01 0) 01 1) (0001) Mn (0002) i εzy SL−MCS MnWO4 (01 2) [2110] Cd l k j / [ 10]ZB 0.1 0.05 0 −0.05 −0.1O W S 分别。b (a) 中标记区域的放大图像。c (b) 的原子排列模型。d 的 FFT 模式。e GPA 模拟的 (a) 的应变分布。f SL-MCS/MW NR 中异质界面的原子级分辨率 HAADF-STEM 图像。g (f) 的 FFT 模式。(h)Mn、(i) Cd、(j)S、(k)W 和 (l)O 元素的 EDX 映射
图4 太阳光水裂解制氢的性能
图 5|通过超晶格界面进行体电荷分离的机理。
图 6 |通过 S 型异质结分离表面电荷的机制。
图 7|光诱导电荷载流子近带边缘的动力学行为
图 8|载波近带边缘超快行为的定量研究
结论
基于通用空间电荷分离的逻辑框架,精心构建了具有协同界面结构的 SL-MCS/MW NR 化合物。由超晶格界面和 S 型异质结中的稳健 IEF 介导的界面协同作用,成功地完全实现了 SL-MCS/MW NR 中的超快和通用空间电荷分离和转移,正如通过 DFT 计算、原位照明表征和 fs-TA技术所彻底解释的那样。在此背景下,与原始 WZ-MCS 相比,SL-MCS/MW NRs 在模拟太阳照射下表现出 54.4mmol·g−1·h−1 的高 PHErate(最高可达原始 WZ-MCS 的 ~4.8 倍)和 63.1% 的 AQE,在 420nm 处没有任何贵金属或不含贵金属的 cocata lyst。值得注意的是,这项工作为高效光催化和其他光电转换应用的界面结构设计提供了有价值的见解。