氨（NH3）是用作肥料的最基本的化学物质之一，也是一种很有前途的无碳储能介质。然而，NH3的工业合成因其高能耗，不可避免地伴随着CO2的排放，在满足可持续发展方面面临巨大挑战。迄今为止，在安培水平的电流密度下获得高FE仍然具有挑战性，尽管人们一直在努力开发高效的催化剂，以实现高选择性氨的形成。本文中，作者通过原位电化学重建，从纳米棒的前驱体中合成了具有高暴露（110）晶体面的垂直排列的赤铁矿纳米片，实现了2.5 A cm-2条件下95%的高法拉第效率。
图文解析
水热和后续煅烧处理合成的fe2o3纳米棒（Fe2O3-NR）上，通过简单的原位电化学重构，制备了具有高展宽比（110）晶面的Fe2O3-NS电催化剂。通过原位的同步辐射表征：Fe k边XANES的归一化吸收峰的结合能将发生负移，表明Fe2O3-NS中的氧化态离子已部分还原。同时，氧化态可以维持在负电位，说明氧化离子应该是电催化还原硝酸盐过程中的有效活性位点。
图1 Fe2O3-NR原位电化学合成Fe2O3-NS的示意图和结构表征
在-0.5 V （vs RHE）下，氨收率最高，为189.05 mg h -1 cm-2， FE约为95%，分电流密度超过2.5 A cm-2。
图2 Fe2O3-NS和Fe2O3-NP对照样品NO3RR性能
硝酸根原位红外光谱分析
综上所述，我们可控地合成了垂直排列的Fe2O3纳米片阵列，原始（110）晶面暴露，从而前所未有地高效地将NO3RR转化为氨。其中，在电流密度大于2.5 A cm-2时，氨的最佳FE可达95%左右，氨的最高产率为189.05 mg h -1 cm-2，明显优于现有的铁基电催化剂。垂直排列的纳米片阵列有利于电荷转移，提供丰富的活性位点，提高其固有活性，这些都是NO3RR性能的重要因素。暴露的（110）面被认为有利于NO3 -和*NO2中间体的吸附和活化，以加深还原成氨，这应该是其高固有活性的原因。我们的研究结果证明了纳米阵列在调制和提高电催化性能方面的重要性和可行性。
DOI：10.1039/D4EE03987D
