第一作者：Wen Ji
通讯作者：王献彪 教授
通讯单位：安徽建筑大学材料科学与化学工程学院
DOI:10.1016/j.cej.2022.138973
由六价铬引起的环境问题亟待解决。纤维膜由于其高表面积和易回收的特性，已被广泛用于去除污染物。受此启发，我们利用电纺技术和随后的原位晶体生长过程制备了尼龙-6@UiO-66-NH2纤维膜。在这个过程中，UiO-66-NH2晶体通过原位溶热处理在尼龙-6纤维上均匀而连续地生长。这种独特的结构在可见光照射下对Cr(VI)的还原表现出了选择性的吸附增强的光催化性能。尼龙-6纤维可以抵抗UiO-66-NH2晶体的聚集，并为复合膜提供含氮功能团，在静电和螯合作用的基础上显示出对六价铬的选择性高吸附能力（202.79 mg-g-1）。这样优秀的吸附行为有利于光催化将有毒的六价铬还原成三价铬。更重要的是，尼龙-6@UiO-66-NH2纤维膜对六价铬的光催化能力为27.1mg-g-1 UiO-66-NH2，几乎是纯UiO-66-NH2粉末（15.5mg-g-1）的两倍，表现出选择性吸附增强的光催化性能。这项工作不仅为聚合物@MOF复合膜的原位制造提供了一种新的策略，而且还对吸附增强型光催化Cr(VI)的还原行为进行了深入研究。
受此启发，我们在此提出了一种尼龙-6@UiO-66-NH2纤维膜，具有选择性吸附增强的光催化性能，用于还原六价铬。其制备策略包括电纺技术与原位UiO-66-NH2晶体生长过程相结合。在该膜中，尼龙-6和UiO-66-NH2为选择性地吸附六价铬提供了含氮基团。更重要的是，UiO-66-NH2在尼龙-6纤维上的原位囊化可以防止聚集，从而赋予其对Cr(VI)优异的光还原性能。
Fig. 1. (a)SEM (inset: optical image) and (b)TEM images of NU-10, (c)XRD patterns of NFM and NU-10, (d)FT-IR spectra of NFM, NU-10 and UiO-66-NH2, (e) corresponding TEM mapping images of NU-10 and (f) nitrogen adsorption–desorption isotherms of NFM, NU-10 and UiO-66-NH2.
Fig. 2. SEM images of (a) NU-5 and (b) NU-15, (c) FT-IR spectra, (d) XRD patterns and (e) nitrogen adsorption–desorption isotherms of NU-5 and NU-15.
Fig. 3. (a) Adsorption capacity and removal efficiency of NU-10 towards Cr(VI) at various pH values, (b) adsorption kinetics of Cr(VI) on different samples and their corresponding non-linear fittings.
Fig. 4. (a) Langmuir and Freundlich fitting of adsorption isotherms of NU-10 at various temperatures and (b) effect of interfering ions on NU-10 adsorption towards Cr(VI).
Fig. 5. (a) UV–vis absorption spectra and (b) corresponding band gap diagrams of NU-10 and UiO-66-NH2 (converted from Kubelka-Munk), (c) photocurrent response and (d) electrochemical impedance spectra of NFM, NU-5, NU-10 and NU-15.
Fig. 6. (a) Photocatalytic performance of different samples (additions of NFM, NU-5, NU-10, NU-15 and UiO-66-NH2 are 50 mg with 21 mg UiO-66-NH2 for comparison, pH = 6.4) towards Cr(VI) and (b) corresponding photocatalytic capacity of UiO-66-NH2, Cr(VI) removal efficiency of (c) different membranes (pH = 6.4) and (d) NU-10 at various pH values under direct visible light irradiation.
Fig. 7. XPS spectra of NU-10 (a) before, after adsorption and after photocatalysis, (b) N1s and (c) O1s before and after adsorption, (d) Cr2p after adsorption and photocatalysis.
Fig. 8. (a) Mot-Schottky plot of NU-10 and (b) photocatalytic activity under different radical species scavengers, EPR spectra of nylon-6@UiO-66-NH2 fiber membrane for detection (c) DMPO-·O2−and (d) DMPO-·OH adducts.
Fig. 9. Reusability of NU-10 for photocatalytic reduction of Cr(VI).
通过电纺和随后的原位晶体生长过程成功制备了尼龙-6@UiO-66-NH2纤维膜。高孔隙率和含氮功能基团使该膜对六价铬具有突出的选择性吸附能力（202.79 mg-g-1），这被证明是静电吸附与螯合作用的结合。因此，在可见光照射下，尼龙-6@UiO-66-NH2纤维膜在独特结构的基础上表现出选择性吸附增强的光催化还原性能。此外，该纤维膜通过循环使用5次（＞80%的还原效率），表现出较高的回收和再生性能。这项工作不仅为聚合物@MOF复合膜的原位制造建立了一个平台，而且还启发了通过选择性吸附增强光催化性能去除污染物。
Wen Ji, Xianbiao Wang, Tianqi Ding, Soufian Chakir, Yongfei Xu, Xianhuai Huang, Huanting Wang, Electrospinning preparation of nylon-6@UiO-66-NH2 fiber membrane for selective adsorption enhanced photocatalysis reduction of Cr(VI) in water, Chemical Engineering Journal, 2023, https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138973
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