第一作者：Guangzhen Zhang, Jiangli Wang
通讯作者：谢宇 教授
通讯单位：南昌航空大学环境与化学工程学院
通讯作者：张益帆 副教授
通讯单位：上海大学环境与化学工程学院
电催化水分离是一种有前途的生产高纯度氢气的方法。金属有机框架（MOFs）最近作为独特的电催化剂出现在整体水分离中。凭借其大的比表面积、高孔隙率、可调节的成分和多样化的结构，MOFs被广泛用作制备非贵金属基电催化剂的前体。本文介绍了通过煅烧和与硫磺的硫化反应，制备了负载在由Co-MOF微球衍生的碳球上的CoS2颗粒。优化后的CoS2-600颗粒在1M KOH溶液中表现出优异的OER和HER电催化性能。MOF没有起到催化剂的作用，而是调整了催化活性物质的相位，改变了中间吸附物，增加了催化位点的数量。循环后对CoS2-600颗粒的形态和物理相进行了分析，以确定在氢气和氧气进化过程中的真正活性成分。
能源是人类社会活动的根本。随着现代社会的发展，日益严重的能源危机和环境问题刺激了对绿色能源和可再生能源的研究。氢能作为一种具有环保和高燃烧价值的二次能源，在化学、材料、能源等学科中引起越来越多的关注。电催化水裂解制氢是绿色制氢过程中的关键技术之一。水分离由两个半反应组成：阴极上的氢进化反应（HER）和阳极上的氧进化反应（OER）。阳极氧进化反应（OER）是一个比阴极氢进化反应（HER）更慢的动力学过程，这是该能量消耗的主导因素。电化学水分离是可持续能源生产的最有前途的技术之一，迫切需要低成本、高活性、长期稳定的非贵金属电催化剂。
Fig. 1. Schematic diagram of the synthesis of CoS2 hollow microspheres.
Fig. 2. (a-d) STEM-HAADF images of CoS2–600 hollow microspheres and EDX elemental distribution map, (e-f) high-resolution TEM image of CoS2–600 showing several lattice fringes.
Fig. 3. (a) XRD pattern of CoS2–500, CoS2–550 and CoS2–600 (b) X-ray electron spectrum of CoS2–600, (c-d) high-resolution XPS spectrum of Co 2p, S 2p, (e) Pore size distribution of CoS2, (f) Nitrogen adsorption curve of CoS2.
Fig. 4. (a)LSV polarization curve of CoS2–500, CoS2–550, CoS2–600, RuO2/CC, Co-MOF-600/CC, CoS2–650/CC, CoS2–700/CC and CoS2–750/CC in 1.0 mol L−1 KOH solution, (b) Tafel curve of CoS2 and RuO2.
Fig. 5. (a) LSV polarization curve of CoS2–500, CoS2–550, CoS2–600 and Pt/C/CC (b) Tafel curve of CoS2 and Pt/C/CC.
Fig. 6. (a) Cdl value of CoS2–500, CoS2–550, CoS2–600, (b) Time-dependent current density curves of CoS2–500, CoS2–550, CoS2–600 at the fixed overpotential for 10 h.
Fig. 7. (a) SEM photo of CoS2–600 after 10 h OER stability test in 1 M KOH solution, (b) and XRD pattern, (c) and X-ray electron spectrum, (d) LSV polarization curve.
Fig. 8. (a) SEM photo of CoS2–600 after 10 h HER stability test in 1 M KOH solution, (b) and XRD pattern, (c) and X-ray electron spectrum, (d) LSV polarization curve.
综上所述，我们利用特别设计的钴基金属有机框架，通过一步硫化反应成功合成了CoS2颗粒电催化剂。确定了最佳的煅烧温度，从而形成了三种负载在空心碳球上的CoS2颗粒，其形态相似。CoS2-600颗粒在碱性介质中表现出优异的电催化活性和稳定性，在电流密度为10 mA cm-2时，OER的过电位仅为232 mV，在所有测试的材料中，HER活性最好。温度调节策略对于实现如此高的催化活性至关重要。负载CoS2颗粒的空心碳球不仅增加了材料的比表面积，而且为催化反应提供了更多的活性点。此外，中空结构减少了强碱的腐蚀作用，并与材料中的过渡金属钴发生了电子作用，增强了催化剂的抗氧性。我们的工作不仅拓宽了过渡金属电催化剂的类型，在碳球上负载的微粒电催化剂，而且启发了负载材料的合理设计，这有可能大大增强电催化剂的各种应用。
Guangzhen Zhang, Jiangli Wang, Yu Xie, Yi Shao, Yun Ling, Yong Chen, Yifan Zhang, CoS2 particles loaded on MOF-derived hollow carbon spheres with enhanced overall water splitting, Electrochimica Acta, 2023, https://doi.org/10.1016/j.electacta.2023.142511
声明：本公众号仅分享前沿学术成果，无商业用途。如涉及侵权，请立刻联系公众号后台或发送邮件，我们将及时修改或删除！
邮箱：Environ2022@163.com
欢迎大家将《水处理文献速递》加为星标
即时获取前沿学术成果
若有帮助，请点击“在看”分享！
投稿、转载请扫描下方二维码联系小编吧
