第一作者：Jiahao Wei
通讯作者：龚俊波 教授/韩丹丹 副研究员
通讯单位：天津大学化工学院
DOI:doi.org/10.1016/j.cej.2024.156524
水流是一种可持续的机械能源。尽管利用水流动能来促进类芬顿氧化以师兄高效水处理极具潜力，但相关报道相对较少。本研究中，我们构建了CoTiO3-BaTiO3（CT-BT）纳米棒作为压电催化剂，通过水流动能以增强其对过一硫酸盐（PMS）的催化化，高效地降解水中污染物。CT-BT通过共沉淀法合成，并采用SEM、TEM、XRD、PFM、FT-IR、N2吸附/脱附和XPS等多种表征方法进行了理化物性分析。结果显示，CT-BT形成的p-n异质结提供了内置电场诱导的电荷重分布效应，从而增强与PMS之间的亲和性并促进电子转移。此外，设计了一个矩形管式反应器（TR）以实现利用水流来触发CT-BT的压电效应，增加活性氧物种的产生量。当水流经过管式反应器的缝隙时会产生高速湍动（湍动动能> 50 m2/s2），从而极大地促进PMS在CT-BT上的活化，并对水中的小檗碱污染物进行催化降解。其动力学常数为0.1206 min−1，是非压电催化过程的4.7倍。实验结果证明了压电催化系统具备良好抗干扰能力和稳定性（钴离子溶出<20μg/L）。本研究旨在开发先进压电催化剂，并利用液体动能以增强类芬顿氧化效果。
水危机和水安全仍然是追求可持续社会的巨大全球挑战。基于过一硫酸盐（PMS）的类芬顿氧化是解决持久性有机污染物最有效的水处理技术之一。
压电效应是一种物理现象，它是由非中心对称晶体在外部机械刺激下发生畸变而产生的。这种畸变导致晶体单元胞内正负电荷的中心不重合，从而形成净偶极矩。随后，这些偶极矩的重排可产生内建电场，即压电场。将具备压电场效应的晶态材料制作作为催化剂，可以显著加速催化反应过程中的电荷转移过程。
迄今，大多数压电催化系统都是在高功耗的超声波下进行的，而这种超声波在自然环境中很少存在。同时，高能耗和设备要求阻碍了其大规模应用。此外，强大的超声波可能会对催化剂造成损害，导致稳定性降低。令人鼓舞的是，压电材料对各种类型的机械能表现出敏感性，为利用水流、潮汐或风力触发压电效应提供了潜在机会。作为一种清洁可再生的机械能源，在水处理和运输过程中水流是无处不在的。因此，利用这种能量来触发压电效应，并促进类芬顿氧化反应进行水净化非常理想，但却很少有报道。
基于以上灵感，我们合成了CoTiO3-BaTiO3（CT-BT）纳米棒用作为PMS活化的压电催化剂。基于理论计算和实验研究，探索了催化活性与电子性质之间的内在关系。同时，设计了一个长方形管状反应器（TR），利用水流来触发CT-BT的压电效应，促进ROSs的产生。详细评估了水流驱动的压力催化PMS激活系统对污染物去除的不同因素影响。此外，还确定了生成的活性物种，并阐明了压力促进PMS激活机制。这项工作为通过利用水动力学来增强类芬顿氧化而进行合理设计压电催化提供了见解。
总之，在这项工作中，CoTiO3-BaTiO3（CT-BT）纳米棒被构建为压电催化剂，用于激活PMS以降解有机污染物。表征和理论计算证实了异质界面诱导的CoTiO3电子重分布，增强了电子可转移性和对PMS的结合亲和力。此外，设计了一个管式反应器，利用水流以触发CT-BT的压电效应，并增强其对PMS的活化。此外，在管式反应器内的强湍和空间限域效应增强了反应物的传质，从而加速了反应动力学。该压电催化系统在30分钟内实现了100％BBR去除率，kobs为0.1206 min−1，比非压电催化体系快了3.7倍。此外，理论计算揭示出，在PMS活化过程中，压电场增强了电子转移过程，从而促进ROSs生成。由于自由基和非自由基途径协同作用的优势，压电催化系统对环境干扰具有较强抵抗能力，并展现出良好的实际应用潜力。
Jiahao Wei., Xinyue Sun, Fan Li, Ziwen Deng, Dandan Han, Junbo Gong.. Synergistic electronic regulation and piezocatalytic effect in CoTiO3-BaTiO3 heterojunction for boosting fenton-like oxidation toward pollutants degradation. Chemical Engineering Journal, (2024) 499, 156524, https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156524
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