第一作者：Anqi Li, Yu Yang
通讯作者：杨文静 教授
通讯单位：重庆大学化学化工学院
DOI:10.1016/j.jcis.2024.10.098
开发高效且对环境无害的异相催化剂，激活过一硫酸盐（PMS）以降解持久性有机污染物，仍然是一项挑战。金属有机框架（MOFs）衍生的金属氧化物催化剂在高级氧化过程（AOPs）中的应用受到了研究人员的广泛关注。在此，我们报告了一种创新的磁性三金属 MOF 衍生铁-锰-锡氧化物异质结构（FeMnO@Sn），该结构通过浸渍-煅烧策略制备而成，具有可调的形态、尺寸和锡含量。新型磁性 Fe2O3/Fe3O4/Mn3O4 异质结构的形成诱导在 FeMnO@Sn 表面生成丰富的 Fe2+ 和 Mn2+ 位点。同时，在 Fe2O3/Fe3O4/Mn3O4 异质结构中引入 SnO2 有利于裂解吸附 PMS 中的 Osingle bondO 键。每种金属氧化物的不同官能团之间的协同作用在迅速有效地降解污染物方面发挥了重要作用。此外，这种设计独特的催化剂还具有磁性，便于回收和重复使用，从而符合环保要求。总之，这项研究强调了有效活化 PMS 的异质催化剂的设计，并为未来环保催化剂的发展提供了宝贵的启示。
Fig. 1. Scheme of the fabrication procedures of FeMnO@Sn catalysts.
Fig. 2. SEM images of (a, b) FeMnO@Sn-1, (c, d) FeMnO@Sn-2, (e, f) FeMnO@Sn-3 and (g, h) FeMnO@Sn-4. (i, j) TEM and HRTEM images and (k) Magnetisation hysteresis curve of as-prepared FeMnO@Sn-2.
Fig. 3. (a, b) XRD pattern, (c) N2 adsorption/desorption isotherms and pore structure (the inset) of the as-prepared catalysts. High-resolution XPS spectra of (d) Fe 2p, (e) O 1 s, (f) Mn 2p and (g) Sn (3d) in FeMnO, FeMnO@Sn-1, FeMnO@Sn-2, FeMnO@Sn-3 and FeMnO@Sn-4.
Fig. 4. (a) EPR spectra of DMPO–·OH, DMPO–SO4.- and TEMP–1O2 obtained in the FeMnO@Sn-2 system; (b) quenching experiments on BPA degradation; (c) EIS curves for as-fabricated catalysts; (d) i–t curve of FeMnO@Sn-X; (e) BPA elimination efficiencies by different catalysts and (f) the corresponding k values; (g) removal of various contaminants by the FeMnO@Sn-2 system; (h) evaluation of the reusability of FeMnO@Sn-2; (i) comparison of k values for pollutant degradation between FeMnO@Sn-2 and previously reported catalysts. Conditions: [BPA] = 10 mg/L, [PMS] = 0.75 mM, [Cat.] = 0.1 g/L, [pH0] = 7.0, and bars represent mean values ± SD from three replicates.
Fig. 5. Possible degradation mechanisms of the FeMnO@Sn/PMS system.
Fig. 6. Growth process of peas in deionised water, degraded BPA solution and original BPA solution.
通过一种简便的浸渍-煅烧工艺成功制备了一种新型 FeMnO@Sn 催化剂，该催化剂在降解双酚 A（BPA）的过一硫酸盐（PMS）活化方面表现出更高的性能。我们发现，在 Fe2O3/Fe3O4/Mn3O4 异质结构中有效引入 SnO2 更有利于 PMS 的活化和活性物种的生成。首先，通过添加 Mn 物种从 Fe2+ 生成了 Fe2O3/Fe3O4 混合物。Fe2O3/Fe3O4 异质结的形成有利于反应过程中 Fe3+/Fe2+ 的氧化还原循环。其次，异质结的构建有效地解决了容易团聚的问题，从而暴露了催化活性位点。此外，FeMnO@Sn 在基于 PMS 的高级氧化过程（AOPs）中的应用证明了其优越的催化性能，以及有机污染的普遍性、可重复使用性和抗污染能力。通过电荷密度的变化、界面电子传递的改变和自由能的变化，阐明了 FeMnO@Sn-2 催化剂内部的降解过程，从而增强了反应系统。最重要的是，这项研究为创建专为分解双酚 A 而设计的三金属氧化物异质催化剂提供了重要见解，从而为未来消除有机污染物奠定了理论基础。
Anqi Li, Yu Yang, Xuening Bai, Hebin Bao, Miao He, Xuzhong Zeng, Yejin Wang, Fang Li, Shijiang Qin, Wenjing Yang, Xueming Li, Trimetallic MOF–derived Fe–Mn–Sn oxide heterostructure enabling exceptional catalytic degradation of organic pollutants, Journal of Colloid and Interface Science, 2025, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.10.098
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