中科院城环所叶志隆研究团队WR|一种提升厕所粪便与厨余垃圾高固厌氧共消化性能新策略:沼液回流联合纳米零价铁添加

文摘   2024-11-02 08:21   中国  

文章信息

第一作者:Hamza Hassan Yusuf

通讯作者:潘小芳,叶志隆

通讯单位:中国科学院城市环境研究所

https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.122477

亮点

• 沼液回流联合nZVI添加显著提升厨余和粪便高固厌氧消化甲烷产率。

• 厌氧消化池中投加nZVI甲烷的提升作用归因于多重作用机制。

• Methanobacterium丰度的增加和Wood-Ljungdahl途径提升了厌氧系统的耐氨性能。

研究进展

推进“厕所革命”建设是实现联合国可持续发展目标之改善发展中国家“饮用水和公共卫生”的重要举措。通过厌氧生物处理技术实现厕所粪便的能源化资源化是当前的研究趋势。研究团队前期的研究发现,将厕所粪便与厨余垃圾混合底物TS含量提高到25%,甲烷含量显著提高16.28%,与对照组相比,使用nZVI(296.64 mL/gVS)时的产量(257.47 mL/gVS),是Fe3O4加药体系的1.12倍(266.91 mL/gVS)(Yusuf et al.,2024)。然而,由于水解缓慢,导致厌氧消化过程中的抑制因子(挥发酸VFAs和总氨氮(TAN))的累积,同时反应需要较长的停滞期(≥30天),因此该方案在实际应用中具有一定的局限性。

为了解决这些问题,本研究通过配备沼液循环回流的厌氧消化系统来增强传质,使厌氧消化池中沼液通过多孔网进入沼液回流池,然后以特定的间隔再循环回厌氧消化池中(图2),该系统提高反应器中含水率、提升微生物与基质中有效营养物质之间的相互作用,增强传质。同时,本研究探究了nZVI分别投加在沼液回流池(PnZVI in P)和厌氧消化池(PnZVI in D)时,厕所粪便与厨余垃圾高固厌氧消化的性能(图1),为实际工程应用提供技术及参数指导。

图1 图文摘要

图2 高固厌氧反应装置

研究结果表明,无论是nZVI投加到消化池还是沼液池中,日产甲烷率和累积甲烷产率都较未投加的nZVI的对照组有显著提升(图3)。而从nZVI投加位置对厌氧消化产甲烷结果造成的影响来看,nZVI投加到厌氧消化池时,体系的日产甲烷率最高,且出现两个峰值,最高日产甲烷率达65.69 mL/gVS/d,是空白对照组的3.37倍,同时也是nZVI投加到沼液回流池体系的2.46倍(图3a)。这一结果充分突出了nZVI对提高甲烷产量的贡献,特别是投加到厌氧消化池时。45 d后,PControl的累积甲烷产量为114.96 mL/gVS,PnZVI in P的累积甲烷产量为144.59 mL/gVS,而PnZVI in D的累积甲烷产量最高,达519.43 mL/gVS(图3b)。此外TS和VS的去除率也表明,在消化池内添加nZVI可能促进了nZVI与有机废物之间更有效的相互作用,促进了有机物的降解(图3c)。 

图3 沼液回流耦合nZVI添加的粪便与厨余垃圾高固厌氧共消化系统中日甲烷产率(a),累积甲烷产率及模型拟合曲线(b),有机固体去除率(c)

总挥发酸(TVFAs)的产生和累积趋势在三个体系中也呈现明显差异(图4)。在未添加nZVI和nZVI添加在沼液回流池的体系中,TVFAs呈现先累积后逐步消耗的过程,然而在nZVI投加在厌氧消化池的体系中,TVFAs在厌氧消化过程反应2天后达到较高水平,结合厌氧消化水解-酸化-产乙酸-产甲烷的梯级反应过程,将nZVI投加至消化池有助于提高反应体系的水解酸化速率,进而加速了产甲烷,这一结果也与三个体系中累积甲烷产率曲线相吻合(图2b)。挥发酸的组成结构分析也发现,nZVI投加至消化池中更有利于形成易于降解的挥发性脂肪酸,如乙酸和丁酸,而在此系统中,丙酸的含量相较于另外两个系统,有显著的下降。 

图4 沼液回流耦合nZVI添加的粪便与厨余垃圾高固厌氧共消化系统中VFAs变化

为了揭示nZVI的投加对高固厌氧消化过程中功能微生物的作用,研究分析了三个反应体系中厌氧消化前后细菌和古菌群落结构的变化以及不同体系中主导菌群的差异(图5),结果表明,nZVI的加入,重塑了厌氧系统的微生物结构,PnZVI in P系统中,Clostridium_sensu_stricto_1Proteiniphilum的丰度显著提升,达到53.35%和27.18%,Corynebacterium的丰度下降至6.31%。此外,三个体系中细菌的结构存在显著性差异(P<0.01),尤其在nZVI投加消化池的系统中。在PnZVI in D系统中Clostridium_sensu_stricto_1是主导的微生物菌群,其丰度是对照组中的11.71倍。pH值可能是成因之一。前期的研究也证明,导电材料(包括nZVI)在厌氧体系中的投加,更易于形成稳定的最适pH值,较容易被消耗的挥发酸组成(乙酸和丁酸)。Clostridium_sensu_stricto_1的存在可以提升系统中产乙酸性能,此外,前期研究还发现,Clostridium_sensu_stricto_1可在导电材料存在的系统中,与具有直接电子传递(DIET)潜力的产甲烷菌共同作用,通过DIET途径实现有机物的降解,从而大幅提高厌氧系统产甲烷效率。

古菌群落分析结果也发现,原始料液中,MethanobacteriumMethanosaeta是主导菌群。由于Methanosaeta对VFAs和氨氮浓度都较为敏感,厌氧消化过程结束后,三个系统中Methanosaeta的丰度呈现显著下降。而混合营养型的Methanosarcina丰度有了显著提升,且在PnZVI in D系统中主导的乙酸产甲烷路径的功能菌群。

细菌与古菌群落结构变化结合KEGG碳代谢途径的分析发现,代表丁酸代谢的β氧化路径(M00087)在PnZVI in D系统中的高活性与该体系中拥有该路径的功能菌群(AcinetobacterSyntrophomonasRhodococcus)丰度最高相吻合,也解释了PnZVI in D系统中较高的产酸效率和产甲烷性能。此外,研究还发现,厌氧系统氨氮耐受性提升的原因在于Methanobacterium丰度的提升和Wood-Ljungdahl路径(M00377)的主导作用(图6)。  

图5 属水平细菌群落结构左图(a),PnZVI in PPcontrol属水平费希尔检测左图(b),PnZVI in DPcontrol属水平费希尔检测左图(c)。属水平细菌群落结构右图(a),PnZVI in PPcontrol属水平费希尔检测右图(b),PnZVI in DPcontrol属水平费希尔检测右图(c)细菌结构中的“others”代表相对丰度<0.5%的菌群。

图6 关键的KEGG碳代谢途径及其对应的KEGG模块表达(a),KEGG模块的相对丰度(b)

本研究对厕所粪便与厨余垃圾高固厌氧共消化和沼液回流再循环系统产甲烷强化策略进行探究。根据累积产甲烷量、VS去除率和微生物群落结构变化确定最佳投加策略。基于研究结果,我们提出了一种使用nZVI提供高固厌氧甲烷产量的潜在机制:1)在沼气池中添加nZVI,可以显著延长nZVI与有机物和微生物群落之间的停留时间、接触和相互作用,从而促进甲烷的产生、VS的降解、细菌和产甲烷菌的富集;2)nZVI的纳米颗粒尺寸便于在底物内分散,提供更大的表面积,从而提高纳米材料的化学活性及其与微生物群落的相互作用;3)nZVI的强还原性能使得Fe2+释放、H2成和电子转移到氢营养产甲烷菌中。4)nZVI的高导电性为互营菌与产甲烷菌之间的直接种间电子转移(DIET)创造了导电介质。然而,在沼液池中添加nZVI,与底物(在消化池中)的接触有限,因此,与有机物和微生物的相互作用减少,导致对HSAD过程的贡献减少。本研究中的厕所粪便高固厌氧消化提升的有效策略对发展中国家的污水处理行业具有重要意义,有助于促进更高效的分散式卫生管理系统,从而促进加强有机废弃物处理处置和资源回收,实现可持续发展目标SDG6。

图7 厕所粪便与厨余垃圾高固厌氧消化过程中,沼液回流耦合添加nZVI提高甲烷产量的作用机理,nZVI投加在厌氧消化池中(a)和nZVI在沼液回流池中(b)

作者介绍

叶志隆,博士,中国科学院城市环境研究所研究员,博士生导师,城市环境工程与循环经济研究中心主任。在Water ResearchChemical Engineering Journal等国内外主流期刊上发表论文80余篇。申请专利10余件,其中授权专利10件。作为项目负责人承担国家重点研发课题、国家自然科学基金、科技部国际合作专项的任务、福建省科技项目、厦门科技计划和企业技术研发项目20余项。入选福建省、厦门市高层次人才。研究领域包括废水养分资源回收、固体废弃物处置、垃圾分类等。

通讯邮箱:zlye@iue.ac.cn

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