文献速递 | ASS:MnO2/CoFe2O4活化PMS体系中自由基/非自由基物种比与内分泌干扰物降解效果的比较研究

文摘   科技   2024-11-08 08:03   北京  
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第一作者:Chong Jia

通讯作者:甘露 副教授

通讯单位:南京林业大学材料科学与工程学院

DOI:10.1016/j.apsusc.2022.155880









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本文制备了基于MnO2和CoFe2O4的二元复合催化剂,通过活化过一硫酸盐(PMS)来降解双酚A(BPA)和邻苯二甲酸二甲酯(DMP),其中CoFe2O4位于外部(MnO2@CoFe2O4)或内部(CoFe2O4@MnO2)位置。催化剂具有比原始CoFe2O4和MnO2更高的降解效率,其中MnO2@CoFe2O4提供了最高的PMS活化能力。每种成分的位置显著影响产生的活性氧化物质的种类和强度,其中MnO2@CoFe2O4产生更多的羟基自由基(•OH),而CoFe2O4@MnO2产生更多的非自由基单线态氧(1O2)。因此,MnO2@CoFe2O4对BPA和DMP都有很高的降解率,而CoFe2O4@MnO2对BPA的降解效率很高,因为DMP对1O2不活泼。相比之下,CoFe2O4@MnO2在降解BPA时比MnO2@CoFe2O4具有更好的催化稳定性和水基质适应性,因为•OH对复杂水基质条件更为敏感。本研究为复合催化剂的设计和选择提供了新的思路,可用于降解结构和性质不同的有机污染物。








图文摘要






同位素标记技术

图文导读

Fig. 1(a) XRD patterns of prepared catalysts, (b) Co2p, Fe2p, and Mn2p XPS spectra of MnO2/CoFe2O4-50.



Fig. 2SEM images of (a) CoFe2O4, (b) MnO2, (c) CoFe2O4-50@MnO2 and (d) MnO2@CoFe2O4-50.



Fig. 3TEM images of (a) CoFe2O4-50@MnO2, (b-c) MnO2@CoFe2O4-50, and HRTEM images of MnO2@CoFe2O4-50.



Fig. 4(a) BPA and (b) DMP degradation by different catalysts ([BPA]0 = 0.02 mM, [DMP]0 = 0.02 mM, [PMS]0 = 2.0 mM, [catalyst]0 = 0.1 g/L).



Fig. 5Impact of (a) catalyst dosage ([DMP]0 = 0.02 mM, [PMS]0 = 2.0 mM,), (b) PMS concentration ([DMP]0 = 0.02 mM, [catalyst]0 = 0.1 g/L) and (c) pollutant concentration ([PMS]0 = 2.0 mM, [catalyst]0 = 0.1 g/L) on the performance of MnO2@CoFe2O4-50 towards DMP degradation.








研究意义

总之,水热法制备了包括MnO2@CoFe2O4和CoFe2O4@MnO2在内的MnO2/CoFe2O4复合材料。然后将制备的复合材料用作PMS活化催化剂,用于降解包括BPA和DMP在内的经典EDCs。结果表明,该复合材料具有比原始组分更好的催化性能。还发现CoFe2O4和MnO2作为内层或外层的位置显著影响催化性能和产生的活性物种的种类。具体来说,MnO2@CoFe2O4可以产生更多的自由基,而CoFe2O4@MnO2可以产生更多的非自由基1O2。由于这个原因,两种催化剂对BPA和DMP表现出不同的催化行为。由于DMP不能被1O2降解,MnO2@CoFe2O4比CoFe2O4@MnO2提供了更显著的DMP降解效率。相反,当降解目标是BPA时,CoFe2O4@MnO2在各种水基质中比MnO2@CoFe2O4可以保持更高的催化稳定性,因为1O2几乎不受水条件变化的影响。总之,本研究为降解具有结构差异的有机污染物提供了一种有前途的催化剂设计策略。
文献信息

Jia, C.; Wu, Y.; Xu, L.; Han, S.; Gan, L. Adjusting Radical/Non-Radical Species Ratio in MnO2/CoFe2O4 Activated Peroxymonosulfate System through Changing Inner-Outer Positioning for Enhanced Endocrine Disrupting Chemicals Degradation: A Comparative Study. Applied Surface Science 2023, 612, 155880. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.155880.




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