![]()
这篇文章是发表在《自然通讯》上的研究论文，标题为“Spontaneous formation of reactive redox radical species at the interface of gas diffusion electrode”，作者为Ruijuan Zhao, Lei Li, Qianbao Wu, Wei Luo, Qiu Zhang & Chunhua Cui。研究主要探讨了在气体扩散电极（GDE）的气/水界面上自发形成的活性氧化还原自由基物种。
![]()
研究背景：在水相丰富的系统中，气/水界面被认为是反应性自由基的触发器和储存库，在化学反应中起着至关重要的作用。尽管我们对“气滴中的液滴”界面上的水微滴的氧化还原活性了解较多，但对于通过气体扩散电极的多孔膜输送气体而形成的“水中的气泡”界面却知之甚少。
![]()
研究目的：本研究旨在揭示在没有任何偏压和催化剂负载的情况下，通过气体输送而自发生成的高活性氧化还原自由基物种。
![]()
实验方法：研究者们通过电子顺磁共振（Electron Paramagnetic Resonance, EPR）技术检测了在气体输送条件下的自由基生成情况，并结合紫外-可见光谱（Ultraviolet-Visible Spectroscopy, UV-Vis）进一步验证了氧化还原特性。实验中，使用了一种Janus疏水/亲水碳纸（一种典型的GDE导电基底，无催化剂层）作为分离气体和水流通道的膜。
![]()
实验结果：
在没有气体输送的情况下，通过EPR没有检测到自由基加合物的信号，这被认为是初始状态。
在气体（Ar或O2）输送后，检测到了DMPO-H2O+和DMPO-OH的信号，表明无论气体类型如何，都发生了自由基的生成。
当使用O2作为输送气体时，DMPO-H2O+和DMPO-OH的信号密度略有增加，这可能是由于H2O•–（电子水合物）物种的消耗。
实验还发现，18冠-6（18-crown-6）可以有效地稳定H2O•+并增加其反应性。
![]()
研究意义：这些发现表明，在GDE界面存在一个由于氧化性和还原性物种共存而产生的活性微环境。这一发现不仅为理解GDE界面的微环境提供了新的视角，而且为通过调节界面化学特性来增强反应性提供了可能。
![]()
研究结论：文章最后指出，气/水界面丰富的系统，如“气滴中的液滴”和“水中的气泡”，对氧化还原化学的发展做出了贡献。通过使用氩气来创建气/水界面，可以生成氧化还原自由基物种。氩气是一个相对惰性的分子，不会消耗氧化性或还原性自由基。然而，当输送氧气时，氧化自由基的EPR密度增加，这是由于还原性自由基的消耗。此外，文章还讨论了通过使用18冠-6来稳定H2O•+/H2O•−自由基对，从而提高它们的化学活性的可能性。
![]()
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52790-9
编辑 | 杨梦曦
审核 | 王 璟
宣传 | 谢蕴秋
来源丨环境催化
本文仅作科研分享，如有侵权，请联系后台小编删除
![]()
