化石燃料的过度使用使生物圈中二氧化碳含量大幅上升，导致温室效应等环境问题。采用光催化技术将CO2还原为甲醇是解决上述问题的理想方案之一，该技术通过利用清洁太阳能驱动CO2转化反应，所得的甲醇产物既可直接作为燃料提供能源，也可作为化工原料制备多种增值化学品。相对热催化反应，当前光催化CO2转化为甲醇反应的效率较低，限制了该技术的进一步实际发展。
近日，东北师范大学邢宏珠教授和朱广山教授合作，结合异质结光催化和单原子催化优点，设计合成了一种新型MOFs基单原子光催化剂，实现了CO2到CH3OH的高效光催化转化。
首先，作者将锚定单原子铜的氮化碳 (CuSAs@PCN) 通过受控热解法嵌入到缺陷UiO-66-NH2纳米晶体内部，形成具有核壳结构的新型光催化剂CuSAs@PCN@UiO。
利用HAADF-STEM和EXAFS等技术表征了复合材料的结构和化学组成。值得注意的是，该材料在CO2到CH3OH的转化中表现出优异的光催化效率。理论计算等机理研究表明，金属单原子催化活性中心的引入以及具有核壳结构的催化剂组分间形成的异质结结构对实现高效光催化甲醇生成至关重要。
该工作提供了一种结合异质结光催化和单原子催化特征的新型光催化剂，以实现利用太阳能将CO2高效转化为甲醇燃料的性能。
论文信息
Confinement Synthesis of Atomic Copper-Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO-66-NH2 for High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis
Xingbing Liu, Changyan Zhu, Mengying Li, Hongzhu Xing, Siyang Zhu, Xin Liu, Guangshan Zhu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202412408
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