以钙钛矿为通道材料的薄膜晶体管(TFTs)在互补电路中具有出色的载流子输运特性。同时,由于钙钛矿材料的固有特性,可以将非易失性记忆效应和光敏性同时集成到高性能钙钛矿TFTs中,引起了神经形态计算领域的关注。考虑到钙钛矿的低温溶液可加工性、易扩展性、异质集成能力和机械灵活性,基于钙钛矿的多功能TFTs具有潜在的高集成密度的高性能硬件应用于上述两个领域。虽然通过添加剂和成分工程来操纵钙钛矿通道来提高器件性能已经做出了大量的努力,但对介电/通道界面的性质却很少进行研究。特别是,介质/通道界面处的缺陷对TFTs中的载流子输运有重要影响,从而决定了TFTs的性能和功能。
对于钙钛矿TFTs,由于其高可靠性和集成兼容性,SiO2主要用作栅极介电介质。然而,在钙钛矿沉积之前,通常需要对栅极氧化物进行亲水处理,以确保涂层的适形,从而在SiO2表面产生多余的羟基(硅烷醇)。一方面,载流子可以被硅烷醇分散和捕获,硅烷醇作为界面上的带电中心,这通常是晶体管的次优性能,如迁移率和运行稳定性的原因。另一方面,钙钛矿的埋藏界面对作为结晶模板的衬底很敏感,因此,过量的硅烷醇会在顺序沉积的钙钛矿通道中引起额外的缺陷,从而使介质/通道界面进一步复杂化。
基于- 1 mV VDS和ANNs的PEA2SnI4 TFTs图像识别(图源自Advanced Science )
研究提出了利用自组装单层(SAMs)协同钝化效应的界面工程来解决二维钙钛矿苯乙基碘化锡铵(PEA2SnI4) TFTs中的介电/通道界面问题。具体来说,SiO2栅极介质上多余的羟基(硅烷醇)可以被SAMs锚定基团中的磷酸基团有效钝化,而SAMs末端基团可以通过Lewis酸碱相互作用进一步促进锡钙钛矿的结晶质量。因此,SiO2栅极介质表面和锡钙钛矿通道中的缺陷被同时抑制,以减轻介质/通道界面上载流子的散射和复合,从而促进载流子的输运,抑制材料的分解。由于界面工程,锡钙钛矿TFTs的器件性能,包括载流子迁移率、开/关电流比、阈值电压、双扫描滞后、亚阈值摆动和工作稳定性,得到了有效优化。
更重要的是,接口工程TFTs还被发现在极端电操作条件下保持高效的载流子调制和传输,其中源漏电压(VDS)可以降低到- 1 mV,这表明它们可以作为低压突触TFTs工作。考虑到神经形态计算中突触硬件的大规模集成,为了操作的可行性和功耗,单个人工突触的工作电压应该最小化。然而,在低工作电压下,钙钛矿中的载流子捕获/去捕获过程容易受到介电/通道界面条件的影响,因为载流子在弱电场下容易散射和重组。得益于低VDS下高效的载流子传输,所得到的TFTs可以在低于激活生物突触的兴奋性突触后电位(>15 mV)的工作电压(- 1 mV)下作为光子突触工作。因此,基于界面工程锡钙钛矿突触TFT阵列和人工神经网络(ANNs)的神经形态视觉系统在−1 mV下工作,用于模式学习,记忆和识别,识别精度达到92%。这种低工作电压的突触TFT阵列比基于传统材料、二维材料、有机物和钙钛矿的突触硬件低1到3个数量级。
参考消息:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202410015
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