第一作者：郑莹 讲师
通讯作者：郑莹 讲师/李寻 教授
通讯单位：东华理工大学水资源与环境工程学院
DOI:10.1016/j.cej.2024.156570
过硫酸盐（PS）的选择对于压电激活 PS（PE-PS）系统的降解和能量效率至关重要。本文比较研究了使用 BaTiO3 的压电激活过硫酸盐（PDS）和过硫酸盐（PMS）对卡马西平（CBZ）的降解作用。相比之下，PE-PMS 系统对 CBZ 的降解和矿化效果更好，反应化学计量效率（%RSE）也更高。然而，PE-PDS 系统的能耗仅为 PE-PMS 系统的 9.69%。淬灭试验、化学探针测定和电子自旋共振（EPR）分析表明，PE-PMS 系统中除 O2- 以外的 -OH、SO4- 和 1O2 的浓度高于 PE-PDS 系统。PE-PMS 系统的压电电流密度和载流子分离效率均高于 PE-PDS 系统，表明压电活化 PMS 比压电活化 PDS 具有更高的反应活性。在 PE-PDS 系统中，O2- 和 -OH 是主要的 ROS，而在 PE-PMS 系统中，1O2 和 -OH 是主要的 ROS。此外，PE-PMS 和 PE-PDS 系统都能有效降解实际水源中的 CBZ。这项研究系统地比较了 PE-PMS 和 PE-PDS 系统的性能、能源成本和机理。希望这一切能为压电催化研究和应用中选择 PS 提供有益的参考。
Fig. 1. (a) SEM micrographs, (b) XRD pattern, and (c) Raman spectrum of BaTiO3 nanoparticles.
Fig. 2. (a) Reaction kinetics, (b) TOC removal ratios, and (c) consumption of oxidant in different scenarios ([BaTiO3] = 2 g/L; [PS] = 2.0 mM; [CBZ]0 = 5 mg/L; ultrasonic power = 240 W; T=298 ± 1 K).
Fig. 3. Effect of different scavengers on the reaction rate constants in (a) PE-PMS system and (b) PE-PDS system; (c) The inhibition ratio of different scavengers for CBZ degradation in different systems ([BaTiO3] = 2 g/L; [PS] = 2.0 mM; [CBZ]0 = 5 mg/L; ultrasonic power = 240 W; T=298 ± 1 K).
Fig. 4. Degradation of (a) FFA and (b) NBT in PE-PMS and PE-PDS systems ([BaTiO3] = 2 g L−1; [PS] = 2.0 mM; [CBZ]0 = 5 mg/L; [FFA]0 = 10 μM; [NBT]0 = 30 μM; ultrasonic power = 240 W; T=298 ± 1 K).
Fig. 5. EPR spectra (a) for the detection of •OH and SO4- in the presence of DMPO; (b) for the detection of 1O2 in the presence of TEMP; (c) for the detection of ·O2- in the presence of DMPO and CH3OH in different scenarios.
Fig. 6. (a) The transient piezoelectric-currents response and (b) EIS curves in PE-PMS and PE-PDS systems; (c) The degradation rate under different atmosphere in PE-PMS and PE-PDS systems ([BaTiO3] = 2 g L−1; [PS] = 2.0 mM; [CBZ]0 = 5 mg/L; ultrasonic power = 240 W; T=298 ± 1 K).
本研究系统比较了两种典型的超声压电激活 PS 系统（PE-PMS 和 PE-PDS）的降解效率、处理经济性和机理。经过五次去除试验，PE-PDS 和 PE-PMS 系统对 CBZ 的降解均表现出协同作用，且具有良好的稳定性，也能有效去除真水中的 CBZ。PE-PDS 和 PE-PMS 系统的协同指数分别为 3.76 和 7.74。PE-PDS 和 PE-PMS 系统的平均反应化学效率（%RSE）分别为 0.98 和 1.11。相比之下，PE-PMS 系统对 CBZ 的降解和矿化效果更好，RSE%也更高。不过，PE-PDS 系统的能耗仅为 PE-PMS 系统的 9.69%。虽然 1O2、∙O2-、-OH 和 SO4∙- 是导致 CBZ 在 PE-PDS 和 PE-PMS 系统中降解的 ROS，但主要的 ROS 却有所不同。在 PE-PMS 系统中，1O2 和 -OH 是主要的 ROS，而在 PE-PDS 系统中，∙O2- 和 -OH 是主要的 ROS。此外，与 PE-PDS 系统相比，PE-PMS 系统能产生更多的 1O2、-OH 和 SO4∙-，这与氧化效应十分吻合。本研究对两种典型的聚乙烯-聚苯乙烯体系进行了系统比较，可为今后的应用提供有价值的指导。
Ying Zheng, Zebing Li, Zhangbiao Pan, Feng Li, Zhe Gao, Xun Li, Degradation of carbamazepine in piezo-activation of persulfate systems: Comparison of PDS and PMS, Chemical Engineering Journal, 2024, https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.15657
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