第一作者：Xiang Song
通讯作者：陈文清 教授
通讯单位：四川大学建筑与环境学院
DOI:10.1016/j.seppur.2022.122694
过量的磷（P）排放会导致水体富营养化和严重的生态系统退化。电容去离子（CDI）由于其环境友好性和快速去除/释放磷酸盐的特点，已经显示出卓越的除磷潜力。在这项研究中，新的金属有机框架（MOFs）衍生的Fe、N-co掺杂的多孔碳锚定在活性炭上（Fe@N/C）被制造出来作为磷酸盐吸收的阳极。活性碳提供了一个导电框架，以加速电子转移并促进磷的吸附。在1.2V电场下，Fe@N/C电极在低浓度（5mg P/L）下表现出对磷的最佳吸附能力，这表明N物种和Fe物种促进了磷酸盐的吸附。研究了初始磷浓度、外加电压、电极材料和初始pH值对Fe@N/C吸收磷的影响。此外，磷的吸附机制被揭示为由配体交换、静电吸引和电场主导。此外，经计算，在1.2V电压下，CDI除磷的能耗和运行成本分别低至5.18KWh/Kg P（0.0223 KWh/m3）和0.00173美元/m3。这项研究为在CDI领域构建MOFs衍生的碳复合电极提供了一种新的方法。
在此，通过ZIF-8在MIL-101(Fe)和热解后的活性炭上的原位生长，合成了一系列Fe, N-co掺杂的多孔碳/活性炭（Fe@N/C）。MIL-101(Fe)具有良好的磷吸附性能，被选为模板和Fe前驱体。沸石咪唑框架（ZIF-8）被用作MIL-101（铁）和活性炭的包覆层，因为它的刚性结构在热解后仍然存在。它还可以提供N以形成金属-N活性点，从而提高导电性并避免金属聚集。AC是一种廉价的碳基质，用作MOFs衍生的碳的支持材料，以防止结构崩溃和金属进一步聚集。由于提供了一个相互连接的导电框架，它还可以促进电子传输。此外，详细讨论了初始磷浓度、外加电压、初始pH值和共存离子等关键因素对除磷的影响。研究了表征结果、吸附动力学和可能的机制，构建了电极材料和除磷之间的相互作用。最后，Fe@N/C被应用于评估从模拟自然水中除磷的可行性。
Fig. 1. (a) Schematic illustration of the preparation procedure of Fe@N/C. SEM image of (b) MIL-101(Fe), (c) N/C, (d) Fe@N/C, and (e-h) element mapping of Fe@N/C.
Fig. 2. XRD pattern (a), Nitrogen adsorption/desorption isotherms (b), Pore size distribution (c), FTIR(d) of pristine C, N/C and Fe@N/C; and XPS spectra of Fe@N/C (e) N 1 s, (f) Fe 2p.
Fig. 3. CV curves at a scan rate of 10 mV/s (a), and the capacitance as the scan rate ranging from 1 to 100 mV/s (b) of pristine C, N/C, and Fe@N/C; CV curves at various scan rates (c) and GCD (d) for Fe@N/C; The Nyquist plots for pristine C, N/C, and Fe@N/C electrodes (e); CV cycling stability (f) for Fe@N/C in a 1.0 M NaH2PO4 electrolyte.
Fig. 4. The adsorption capacity of pristine C, N/C, and Fe@N/C (a); and Fe@N/C with different MIL-101(Fe) dosages (b).
Fig. 5. The effect of initial phosphorus concentration on phosphorus removal at 1.2 V (a) and corresponding kinetics (b); the effect of voltage on phosphorus removal at 5 mg P/L (c) and corresponding kinetics (d); the effect of initial pH on phosphorus removal with 5 mg P/L at 1.2 V (e) and corresponding kinetics (f).
Fig. 6. (a) Effect of coexistent anions and (b) HA on phosphate electrosorption of Fe@N/C electrode, (c) phosphate adsorption capacity in 5 recycles, and (d) phosphate removal from the simulated natural water.
Fig. 7. Energy consumption of CDI at various electrode materials (a) and voltages(b).
Fig. 8. The possible mechanisms of phosphate adsorption by Fe@N/C.
在这项研究中，通过两步策略成功地制造了一种新型MOF衍生的Fe@N/C电极。掺杂N和Fe的共存促进了Fe@N/C的电化学性能，加速了电子转移，从而促进了电场对磷的吸附。结果表明，Fe@N/C表现出良好的稳定性，即使在复杂的天然水中和低磷浓度（5mg P/L∼）的宽泛的pH值窗口中，仍然具有良好的活性。简而言之，在CDI过程中，静电吸引、配体交换和电场对除磷做出了贡献。这项研究为高效除磷和MOF衍生的碳复合电极的实际应用提供了一个新的视角。
Xiang Song, Xing Chen, Wenqing Chen, Tianqi Ao, MOFs-derived Fe, N-co doped porous carbon anchored on activated carbon for enhanced phosphate removal by capacitive deionization, Separation and Purification Technology, 2023, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122694
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