第一作者：Yongxin Chen
通讯作者：张喜龙 助理研究员
通讯单位：中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心
DOI: 10.1016/j.jwpe.2023.104120
因此，在本研究中，我们首先使用铁修饰的 OMS-2（FeOx/OMS-2）来活化 PMS，以去除水溶液中的 CBZ。首先，对合成催化剂的形态和结构进行了详细表征。然后，进行了一系列催化体系试验，以找到最佳性能。随后，进一步评估了一些重要参数的影响以及烷基化 CBZ 的降解能力。此外，还研究了 OPW 中普遍存在的阴离子（Cl-、HCO3-、SO42- 和 NO3-）或阳离子（Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Ba2+ 和 Sr2+）对 CBZs 降解的抑制作用，以及地表水、盐湖水或实际 OPW 等自然水样中 CBZ 的去除率。此外，还采用循环实验测试了合成催化剂的稳定性。最后，通过电子顺磁共振（EPR）检测和活性氧清除实验研究了 PMS 的活化机理。
Fig. 1. TEM of FeOx/OMS-2.
Fig. 2. (a-c) FESEM images, (d) EDS spectrum, and (e) EDS mapping of FeOx/OMS-2.
Fig. 3. (a) XRD, (b) BET, and (c) FTIR of FeOx/OMS-2.
Fig. 4. (a) Degradation efficiency, (b) TOC removal rate, (c) reaction rate constant (Kobs) of CBZ over different catalytic systems, and (d) the residual PMS in the system without or with FeOx/OMS-2. Reaction conditions: CBZ = 20 mg/L, PMS = 0.5 mM, catalyst = 0.25 g/L, 30 °C.
Fig. 5. Influence of (a) PMS concentration, (b) FeOx/OMS-2 dosage, (c) initial CBZ concentration, (d) temperature, (e) pH on CBZ degradation. Reaction conditions: CBZ = 10–40 mg/L, PMS = 0–1.0 mM, FeOx/OMS-2 (4 wt%) = 0–0.35 g/L, 10–40 °C. (f) The degradation efficiency of various alkylated CBZs. Reaction conditions: CBZs = 20 mg/L, PMS = 0.5–1.0 mM, catalyst = 0.25 g/L, 30 °C.
Fig. 6. The effects of (a) anions, (b) cations on CBZ degradation. Reaction conditions: CBZ = 20 mg/L, PMS = 0.5 mM, catalyst = 0.25 g/L, 30 °C.
综上所述，采用湿法浸渍法成功合成了一种高效、多功能的掺铁 OMS-2 纳米复合材料（FeOx/OMS-2）。与 OMS-2 相比，FeOx/OMS-2 在 PMS 活化降解 20 mg/L CBZ 的过程中表现出更优越的性能，降解效率达 97.5%，矿化率达 50.6%，远高于生物降解和光降解过程。此外，FeOx/OMS-2/PMS 系统对 CBZ 的去除显示出卓越的抗干扰能力。该体系在较宽的 pH 值范围（pH = 3-9）（>93.3%）、高浓度阴离子和阳离子（特别是 NaCl 浓度高达 10 g/L Cl-）（>72.0%）或各种性质的水样中（>84.7%）均表现出较高的 CBZ 降解催化性能。不同类型的烷基化 CBZ 都能在该系统中被消除，而且降解效率随着取代甲基数的增加而逐渐降低。1-MeCBZ, 3,6-diMeCBZ, 2,7-diMeCBZ 和 1,4,8-triMeCBZ 的去除率分别为 91.3 %, 63.9 %, 54.4 % 和 31.8 %。FeOx/OMS-2表现出了可接受性和稳定性，CBZ的降解率在第三个循环中略有下降，降解率为63.2%。EPR 和 ROS淬灭实验结果证实，1O2 是 FeOx/OMS-2/PMS 氧化过程中的主要 ROS。总之，该高效催化体系在活化 PMS 降解水中 CBZ 方面具有良好的性能和抗干扰能力，在未来 OPW 处理中具有广阔的应用前景。
Yongxin Chen, Guotao Zhu, Tianzhu Lei, Yinqing Wu, Xilong Zhang, Oxidative removal of carbazole and alkylated derivatives by FeOx/OMS-2 nanorods activated peroxymonosulfate (PMS) and their utilizing for real wastewater, Journal of Water Process Engineering, 2023, https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2023.104120
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