第一作者：Rajamani Manju
通讯作者：Bernaurdshaw Neppolian
通讯单位：SRM科学技术研究所工程与技术学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.131050
采用水热法合成了双功能镍铁氧体（NiFe2O4）修饰的沸石咪唑骨架（ZIF-67）纳米复合材料，并将其作为具有光催化特性的高效吸附剂。通过系统的方法分析了NiFe2O4修饰的ZIF-67 （NF/ZIF）纳米复合材料对多种抗生素的吸附和光催化效果。该纳米复合材料对四环素（TC）、磺胺甲恶唑（SM）和环丙沙星（CP）的去除率分别为99%、94%和87%。通过批量去除实验考察了初始溶液pH、污染物浓度和纳米复合材料用量对吸附辅助光催化降解性能的影响。所制得的NF/ZIF纳米复合材料具有较高的比表面积，对TC、SM和CP具有较好的吸附能力。Langmuir等温线和拟二级动力学模型准确地描述了吸附过程。NF/ZIF纳米复合材料对抗生素污染物具有良好的光催化降解效果。通过将NF剪裁到ZIF上，可以增强光学性能，包括增加可见光吸收和减少光产生的e-/h+对的重组。ESR和活性物质清除分析揭示了•OH和•O2 -在光催化降解过程中的重要作用。即使在连续六个循环后，NF/ZIF纳米复合材料的吸附和光催化效果也没有明显下降。经参数优化后，在大型连续流光催化反应器上进行了试验，对不同污染物的制药废水TOC去除率分别为76.51% - TC、47.85% - CP和66.26% - SM。所提出的双功能NF/ZIF光催化吸附剂在将污染水源转化为净化水源方面具有良好的潜力。
Fig. 1. (a) XRD patterns and (b) FT-IR spectra of NF, ZIF, and NF/ZIF, respectively.
Fig. 2. (a, c, e) SEM images and (b, d, f) TEM images of NF, ZIF, NF/ZIF respectively (g, h1, h2) HRTEM image of NF/ZIF, NF and ZIF (h3, h4) lattice space distance and particle size distribution curve of NF/ZIF (i-o) element mapping of NF/ZIF.
Fig. 3. (a) XPS survey spectrum and high-resolution spectra of NF/ZIF: (b) Fe 2p, (c) Ni 2p, (d) O 1 s, (e) Co 2p, (f) C 1 s, and (g) N1s.
Fig. 4. (a) Pseudo-first-order, (b) Pseudo-second-order, (c) Intra-particle diffusion models, (d) Langmuir, (e) Freundlich, and (f) Temkin isotherms of TC, CP, SM adsorption onto NF/ZIF.
Fig. 5. (a) Degradation curves of TC, CP, and SM with NF/ZIF, (b) UV–vis diffuse reflectance spectra, (c) Tauc’s plot, (d) Photoluminescence spectra, (e) Transient photocurrent response, (f) Electrochemical impedance spectra of NF, ZIF, and NF/ZIF (g) Degradation efficiency of TC, CP, and SM with different scavengers, (h) Mott-Schottky plots of NF, ZIF and (i) Schematic diagram of the photocatalytic degradation mechanism.
Fig. 6. Effect of (a) NF/ZIF dosage (b) Pollutant concentration (c) pH and (d) Co-existing ions on removal efficiency.
综上所述，本文首次成功制备了一种简便、经济的光催化吸附剂NF/ZIF。其中，所制备的材料NF/ZIF通过吸附介导的光催化降解对上述药物污染物（TC、SM和CP）表现出最高的吸附和光催化效果。双功能纳米复合材料表现出优异的吸附能力，在可见光照射下，吸附分子的降解率分别为初始浓度的99% （TC）、94% （SM）和87% （CP）。纳米复合材料与污染物之间的静电相互作用和络合作用提高了其吸附效果。这种效果与初始溶液的pH值、污染物浓度和吸附剂用量密切相关。在ZIF中加入NF提高了材料的比表面积（298.46 m2/g），有效地扩大了对可见光的吸收，降低了光子产生的反应物质的重组率。羟基自由基和超氧自由基是制备的材料光催化降解上述抗生素活性的主要活性物质。此外，即使在制药厂废水中存在其他干预物质（TC - 87.19%, SM - 79.15%和CP - 67.53%）的情况下，光催化剂也具有有效降解污染物的潜力。此外，该催化剂稳定性好，可重复使用η值（8次循环后）显著——TC（89.97%）、SM（81.28%）、CP（76.24%）。优异的矿化效率（TC - 87.18%, SM - 80.95%, CP - 73.40%），为其作为污染物降解的较好候选材料铺平了道路。报告的结果令人鼓舞，并为形成光催化剂提供了创造性的建议，光催化剂在去除水中持久性新时代污染物方面具有前所未有的功效。
Rajamani Manju, Jeyaprakash Jenson Samraj, Bernaurdshaw Neppolian, Real sample analysis of persistent contaminant abatement via synergistic adsorption and visible-light catalysis in continuous flow reactors, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.131050
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