第一作者：Haidong Luo
通讯作者：徐抗震 教授
通讯单位：西北大学化学工程学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.128681
光催化- fenton协同降解废水中的污染物被认为是一种很有前途的环境处理技术。本文采用原位沉积策略制备了FeOOH量子点修饰的la掺杂Bi4O5I2杂化物，并将其用于去除2,4-二硝基苯肼。FeOOH-1/La10-Bi4O5I2样品在30 min内降解2,4-二硝基苯肼的催化活性最高，反应速率常数为0.117 min−1。此外，还综合考察了H2O2浓度、催化剂用量、反应溶液pH、共存离子等操作参数对催化活性的影响。在2,4-二硝基苯肼的降解过程中，活性氧主要为·OH和·O2 -，其中·OH由Fenton反应生成。光学性质表征、循环伏安测试和光电化学测量证实，FeOOH-1/La10-Bi4O5I2复合材料具有优异的光吸收能力、丰富的活性中心和优异的载流子分离效率。最后，通过实验和理论计算，合理探讨了FeOOH-1/La10-Bi4O5I2复合材料对2,4-二硝基苯肼的降解机理。本研究为开发高活性氧化卤化铋基复合材料提供了一种新的设计思路。
Scheme 1. Schematic diagram of the preparation approach for FeOOH/La-Bi4O5I2.
Fig. 1. XRD patterns of Bi4O5I2 and La-doped Bi4O5I2 composites from (a) 20° ∼ 80° and (b) 27.5° ∼ 30.5°; (c) XRD patterns of FeOOH/La10-Bi4O5I2 hybrids with different FeOOH loadings; SEM images for pristine Bi4O5I2 (d), La10-BOI (e), and FO-1/La10-BOI photocatalysts (f); TEM images (g-i) and elemental mapping pictures (j) of FeOOH/La-Bi4O5I2 composite.
Fig. 2. XPS spectra of Bi4O5I2, La-Bi4O5I2, and FeOOH/La-Bi4O5I2: (a) Survey spectra, high resolution (b) Bi 4f, (c) O 1 s, (d) I 3d, (e) La 3d, and (f) Fe 2p.
Fig. 3. 2,4-DNPH degradation curves (a, c) and pseudo-first-order kinetics curves (b, d) by the different catalysts.
Fig. 4. Influence of H2O2 content (a), catalyst dose (b), reaction solution pH (c), and co-existing ions (d) on catalytic activity.
Fig. 5. (a) Cycling tests of 2,4-DNPH photodegradation over FO-1/La10-BOI; (b-f) Various characterization techniques of FO-1/La10-BOI samples before and after cycling.
综上所述，采用原位沉淀法合成了一种新型FeOOH/La-Bi4O5I2催化材料，用于2,4- dnph的降解。FO-1/La10-BOI复合材料对2,4- dnph的降解效率为93.8%，一级动力学常数为0.117 min−1。与先前报道的工作（表S2）相比，FO-1/La10-BOI表现出优异的催化活性和更高的动力学常数。实验表征和DFT计算证实，La3+的引入有效地调制了催化剂的电子结构，有利于提高催化剂的光吸收能力和促进载流子迁移。捕集实验和EPR实验表明，去除2,4- dnph的主要活性氧是·OH和·O2 -，·OH是芬顿反应产生的活性氧。催化材料性能的提高主要归功于增强的光吸收、丰富的活性中心、高效的载流子转移和芬顿反应的形成。综上所述，元素掺杂与Fenton反应的同时结合可以为合成性能优异的复合催化材料提供有价值的参考，并为高效去除有机废水提供新的视角。
Haidong Luo, Shuai Dong, Suhang Chen, Fengqi Zhao, Kangzhen Xu, Novel FeOOH-decorated La-doped Bi4O5I2 microspheres for boosting photocatalysis-Fenton synergy degradation of emerging contaminants, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128681
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