文献速递 | 井冈山大学肖小雨课题组CEJ:生物炭负载和硫化协同影响纳米零价铁对磺胺甲恶唑的反应性

文摘   2025-01-19 08:15   天津  
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第一作者:Mi Li

通讯作者:Xiaoyu Xiao

通讯单位:井冈山大学生命科学学院

DOI: 10.1016/j.cej.2024.159087









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生物炭负载和硫化是纳米零价铁的重要改性方法,然而,它们对纳米零价铁理化性质和反应性的影响及其相对重要性仍不清楚。为此,本研究制备系列材料以系统研究生物炭负载和硫化对纳米零价铁理化性质(如铁晶体结构、电子传递)及对磺胺甲恶唑反应性的影响。结果表明,生物炭负载和硫化,无论是单独改性还是协同改性,均可扩展铁晶体的晶面间距(0.20260.2045 nm)、增加比表面积(13.03100.76 m2 g-1)、强化水接触角(29.7115.3°)、增强还原态铁含量(30.7369.27%)、降低腐蚀电位(45.15-0.850 V)以及提高对磺胺甲恶唑的准一级动力学速率常数(0.000360.058 min-1),大小顺序是生物炭负载+硫化>生物炭负载>硫化。另外,相关性分析和偏最小二乘建模揭示Sn2-含量、腐蚀电位、水接触角和比表面积是影响反应性的关键理化性质。最后,详细阐释了反应性最好的生物炭负载两步硫化纳米零价铁降解磺胺甲恶唑的影响因素、反应机制和稳定性。本研究有助于理解生物炭负载和硫化对纳米零价铁理化性质和反应性的影响从而便于合理设计特定应用下的定制纳米零价铁。








图文摘要







引言

本研究首先制备了包括生物炭负载和硫化单独及协同改性的系列材料,即生物炭、纳米零价铁、一步硫化纳米零价铁、两步硫化纳米零价铁、生物炭负载纳米零价铁、生物炭负载一步硫化纳米零价铁、生物炭负载两步硫化纳米零价铁,然后表征这些材料的理化性质(如晶体结构、比表面积、疏水性)、对磺胺甲恶唑的反应性并比较不同改性方法影响理化性质和反应性的关系,接着运用多种相关性分析(如线性相关、皮尔逊相关)探究理化性质与反应性的相关性并通过偏最小二乘建模揭示各理化性质对反应性的相对重要性,最后详细阐释了反应性最好的生物炭负载两步硫化纳米零价铁降解磺胺甲恶唑的影响因素、反应机制和稳定性。本研究有助于理解生物炭负载和硫化对纳米零价铁理化性质和反应性的影响从而便于合理设计特定应用下的定制纳米零价铁。






同位素标记技术

图文导读

Fig. 1. XRD patterns (a), Rietveld refinement of XRD pattern with NZVI as example (b), lattice constants of Fe body-centered-cubic structure calculated from XRD Rietveld refinement (c), specific surface area (d), water contact angle (e), Fe/S speciation derived from deconvolution of Fe 2p/S 2p XPS spectra (f), Tafel curves (g) and corresponding corrosion potential and polarization resistance (h).


Fig. 2. SMX concentration versus time of materials in batch reactivity experiments fitted by pseudo-first-order kinetic model (a) and corresponding kinetic rate constant (b), linear correlation between physicochemical properties and kobs (c-h), Pearson correlation between physicochemical properties and kobs (i) or kSA (j), prediction of kobs with physicochemical properties based on partial least squares (PLS) modeling (k) and corresponding variable importance in projection (VIP) (l).

Fig. 3. Effect of influencing factors on SNZVI-2/BC’s reactivity towards SMX. (a) C/Fe ratio, (b) S/Fe ratio, (c) initial pH, (d) material dosage, (e) initial SMX concentration, (f) coexisting anions.


Fig. 4. Mechanism and stability of SNZVI-2/BC’s reactivity towards SMX. Quenching tests (a) and corresponding kobs and contribution of reaction mechanism (b), optimized SMX molecular structure (c), frontier electron orbitals of HOMO (d), LUMO (e) and Fukui function’s electrophilic index (f-) of SMX molecule, proposed reaction pathways of SMX (g), eco-toxicity evaluation of SMX and its intermediates based on acute toxicity (h), bioaccumulation factor (i) and developmental toxicity (j), cyclic reactivity stability of SNZVI-2/BC towards SMX (k).








研究意义

为从生物炭负载和硫化角度合理改性纳米零价铁,本工作系统研究了生物炭负载和硫化单独及协同改性对纳米零价铁理化性质、对磺胺甲恶唑反应性的影响。研究结果表明,生物炭负载和硫化,无论是单独改性还是协同改性,均可以改善纳米零价铁的晶体结构、比表面积、疏水性、抗氧化性、电子传递性、反应性且生物炭负载的影响大于硫化,其表明靶向调控生物炭性质是改性纳米零价铁的重要思路。同时,两步硫化呈现出比一步硫化更好的反应性,故硫化方法选择是改性纳米零价铁的另一重要思路。另外,相关性分析和偏最小二乘建模揭示Sn2-含量、腐蚀电位、水接触角和比表面积是影响反应性的关键理化性质,其表明靶向调控理化性质是改性纳米零价铁的有效方法。因此,本研究有助于理解靶向调控生物炭性质和靶向调控纳米零价铁性质对纳米零价铁降解污染物的反应性从而利于预测、阐释其在实际应用中的反应机理。

文献信息

Mi Li, Tiao Zhang, Jing Wang, Xiaoyu Xiao*, Xinyi Zeng, Cui Hu, Xiaoming Zou, Wei Hui, Yuling Zheng, Biochar supporting and sulfidation synergistically affect reactivity of nanoscale zerovalent iron towards sulfamethoxazole, Chemical Engineering Journal, 2025, 505,159087, https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.159087.



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