第一作者：Yang Zhang
通讯作者：王骏 副教授
通讯单位：天工大学环境科学与工程学院
通讯作者：杨光
通讯单位：清华大学环境学院
DOI:10.1016/j.seppur.2023.125037
本研究采用具有预氧化和混凝双重功能的 Fe(II)/PMS 处理技术来提高水中碱木素的去除率。在[Fe(II)] = 2.4 mM和[PMS] = 7.8 mM的最佳用量下，碱木素（2 g/L）的去除率可达99%，比单独使用铁混凝剂和高分子混凝剂的去除率高。羟基自由基（-OH）和硫酸根自由基（SO4--）参与的预氧化作用已被证明在氧化降解（30%∼30%）和降低木质素分子量及亲水性方面起着至关重要的作用。同时，多核氢氧化铁络合物的形成也得到了促进，这反过来又通过增强的凝结机制极大地促进了木质素的去除。事实证明，碱木素中的还原单元可通过提供电子启动铁(III)和铁(II)之间的动态转变。预计这种氧化还原活性将持续促进电中性和疏松絮体的形成，从而提高混凝性能。此外，超滤（UF）也被证明是铁(II)/PMS 处理后的一种可行的液体/固体分离方法，可有效提高膜通量回收率至 90%。这凸显了该方法与其他处理工艺相结合的巨大潜力。本研究旨在为碱性木质素废水的修复提供一种补充策略，同时推进对氧化还原反应增强原位混凝在水处理应用中的基本认识。
本研究采用 Fe(II)/PMS 技术处理富含碱木素的废水，探讨了生成的 ROS、Fe(III) 物种与去除碱木素之间的反应机理和结构-活性关系。为了优化处理效果，应用响应面方法论（RSM）探索了 Fe(II)/PMS 的剂量配方。同时，通过分析碱木素的理化性质和水解物的成分，阐明了 ROS 预氧化和氢氧化铁凝结之间的协同效应。最后，我们还探讨了 Fe(II)/PMS 处理与超滤（UF）短流程在快速固液分离方面的兼容性。
Fig. 1. (a) Effect of Fe(II) dosage on alkali lignin removal rate. Condition. initial concentrations [alkali lignin]0 = 2 g/L; [PMS]0 = 2 mM; pH = 12; (b) Effect of PMS dosage on alkali lignin removal rate. Condition. initial concentrations [alkali lignin]0 = 2 g/L; [Fe(II)]0 = 2 mM; pH = 12; (c) Three-dimensional response surfaces for PMS and Fe(II) dosage observation; (d) Effect of PMS dosage on alkali lignin removal and corresponding pH variation in Fe(II)/PMS system. Condition. initial concentrations [Fe(II)]0 = 2.4 mM; [alkali lignin]0 = 2 g/L.
Fig. 2. Identification of predominate radical species for alkali lignin oxidation in Fe(II)/PMS treatment process. Condition. [Fe(II)] = 2.4 mM; [PMS] = 7.8 mM; [EDTA] = 2.5 mM.
Fig. 3. Effect of PMS enhanced Fe(II)-coagulation on physicochemical characteristics of alkali lignin. (a) FTIR spectra; (b) SR of alkali lignin fraction; (c) molecular weight variation of alkali lignin samples following different treatment processes; (d) the EEM spectra of alkali lignin after Fe(II)/PMS treatment. All experiments were carried out in accordance with the optimal formulation outlined in Table 1.
Fig. 4. (a) Identify the contribution of coagulation in alkali lignin removal; (b) comparison in transformation of Fe(II) and Fe(III) in Fe(II)/PMS system and Fe(II) system, respectively; (c) and (d) were the UV–vis spectroscopic response for Fe(III) hydrolysate in Fe(II) system and Fe(II)/PMS system, respectively; (e) and (f) represented the variation of FeOH2+ and Fe(OH)2+ in Fe(II) system and Fe(II)/PMS system, respectively. Condition. Fe(II)/PMS system is [Fe(II)] = 2.4 mM and [PMS] = 7.8 mM; Fe(II) system is [Fe(II)] = 2.4 mM; [EDTA] = 2.5 mM.
Fig. 5. (a) Particle size distribution; (b) Flocs fractal dimension (Df); and (c) Flocs Zeta potential presented the flocs morphology in different treatment technology. Reaction condition. initial concentrations [Fe(II)]0 = 20 mM; [Fe(II)/PMS]0 = 2.4/7.8 mM; [PAFC]0 = 6 g/L; [Fe(III)2.4]0 = 2.4 mM; [Fe(III)10]0 = 10 mM. (d) The capacity of alkali lignin induced cyclic redox of Fe(III)/Fe(II) revealed by Acid Orange 7 (AO7) degradation experiment. Reaction condition. initial concentrations [alkali lignin] = 0.5 g/L; [Fe(III)]0 = 1 mM; [PMS]0 = 2 mM; [AO7]0 = 2.5 μM.
Fig. 6. Proposed mechanism for the removal of alkali lignin during PMS enhanced Fe(II)-coagulation process.
本研究通过氧化还原反应强化混凝过程，证明了 Fe(II)/PMS 处理对碱木质素的强化去除效果。通过优化 [Fe(II)] = 2.4 mM 和 [PMS] = 7.8 mM 的条件，碱木素的去除率提高到了 99%。与传统的无机混凝剂和复合混凝剂相比，Fe(II)/PMS 处理不仅提高了出水水质，还大大减少了化学品的使用量（减少了约 90%）。关于 Fe(II)/PMS 处理的机理研究，确定 -OH 和 SO4 自由基在木质素的氧化降解过程中发挥了重要作用。这种降解导致约 30% 的木质素被分解，同时分子量明显降低，疏水性显著增加。重要的是，这种预氧化效应还可能促进多核氢氧化铁复合物的原位和持续形成，这在很大程度上有助于通过凝结机制提高木质素去除率。考虑到铁(II)/PMS 工艺产生的絮凝物具有独特的物理化学特性，它与超滤分离工艺的兼容性也通过膜通量回收率的显著提高得到了体现，达到了约 90% 的显著比率。虽然这些发现为开发一种有效的方法来处理碱木素废水带来了希望，但未来的研究应进一步调查其在现实世界中的多功能性和适用性。这包括探索其在复杂的水化学、有机和无机化合物共存以及工业废水中常见的显著温度和 pH 值波动情况下的有效性。
Yang Zhang, Zhenglei Li, Dongqing Yan, Hongxia Chen, Meng Zhang, Jun Wang, Guang Yang, Application of Fe(II)/peroxymonosulfate for efficient alkali lignin wastewater treatment: Insight into the synergistic interactions between redox reactions and coagulation, Separation and Purification Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125037
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