Science Advances｜平流层在全球汞循环中的作用

文摘 2025-01-24 08:09 天津

本文围绕平流层在全球汞循环中的作用展开研究，通过构建模型、分析数据等方法，揭示了平流层汞化学转化、传输及沉积等过程对全球汞循环的重要影响，并指出其在大气汞研究中的意义及对未来的启示。

1 研究背景

人类活动排放的汞在大气中全球扩散，其在平流层的化学过程及对全球汞分散和沉积的贡献不明，而了解汞在对流层和平流层的传输和化学过程对确定其生态输入至关重要。地面汞测量有一定成果，但对流层及对流层顶以上汞垂直剖面测量存在不足，现有大气化学传输模型对平流层汞过程考虑不充分。

2 研究方法

模型构建：采用WACCM模式，纳入平流层特定汞化学和传输过程，设置不同模拟场景，如基准模拟、仅考虑北半球排放模拟及未来气候情景模拟等，并利用标记技术追踪进入平流层的汞。

数据来源与验证：汞排放清单包括人为排放和自然 / 再循环排放，模型输出与多种观测数据对比验证，涉及汞浓度垂直剖面、地面浓度及沉积通量等，同时考虑了测量技术偏差及数据不确定性。

3 研究结果

平流层汞化学：平流层下部是 Hg(0) 的化学汇和稳定氧化汞（主要是 HgCl₂）的源，氧化汞最大混合比位于对流层顶上方约 5 公里厚的平流层下部。此处 Hg(0) 氧化与氧化产物光还原平衡倾向于形成 HgCl₂，其较高的光稳定性使平流层汞净氧化效率高于对流层，且平流层 HgCl₂ 向下传输对全球对流层氧化汞有重要贡献。

大气汞预算：大气汞平均寿命为 8.2 个月，平流层汞占总大气汞负载约 17 ± 4%，其中氧化态汞相对丰度高于对流层，平流层更高效的净氧化对全球汞沉积起关键作用。

平流层对氧化汞沉积的贡献：全球平均约 30 ± 8% 沉积汞经平流层下部（基准模拟），范围在 5 - 50%（取决于标记层），平流层汞氧化对全球汞沉积影响大，在偏远地区及极地尤为明显，可解释汞同位素分馏现象。

汞的半球间传输：模拟表明汞在南北半球间的传输约 52% 经平流层，其对降低半球间汞浓度梯度作用与对流层相当。

4 研究讨论

对大气汞研究的意义：平流层是理解汞分布、循环和归宿的关键区域，其作为 “传送带” 对汞全球分散和转化沉积意义重大，现有汞模型需改进以考虑平流层过程，未来汞评估应关注平流层动态变化。

未来影响：气候变暖使 Brewer Dobson 环流加强，平流层汞对总 Hg(I, II) 沉积贡献到 21 世纪末将增加 12%，凸显减排必要性。

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