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研究背景
发展高效单原子纳米酶（SAzymes）作为天然酶的替代物，优化催化位点结构、提高催化活性并揭示催化机理，已成为近年来纳米酶催化领域的研究前沿。发展单原子纳米酶的原子对工程，在单原子纳米酶中同时构建催化活性位点和催化调节器，利用催化调节器提高催化位点的活性具有重要研究意义并具有挑战性。
研究内容
近日，清华大学李亚栋院士、中科院生物物理研究所高利增研究员、北京师范大学毛兰群教授、中科院宁波材料所田子奇研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Atom-pair engineering of single-atom nanozyme for boosting peroxidase-like activity》的研究论文。南开大学/清华大学魏盛杰、中科院化学所马文杰、扬州大学孙敏敏、中科院宁波材料所向盼为论文共同第一作者。
在此研究中，作者成功设计了锌单原子纳米酶的原子对工程：同时构建以Zn-N4位点作为催化位点和Zn-N4Cl1位点作为催化调节器。与没有Zn-N4Cl1催化调节器的Zn-SA/CN SAzyme相比，Zn-N4Cl1催化调节器有效增强了Zn-N4催化位点的类过氧化物酶活性，其最大反应速度、催化常数和催化效率分别提高了346倍、1496倍和133倍。Zn-SA/CNCl SAzyme具有优异的类过氧化物酶活性，可有效抑制体内外肿瘤细胞的生长。密度泛函理论（DFT）计算表明，Zn-N4Cl1催化调节器促进了*H2O2的吸附和Zn-N4催化位点的再暴露，从而提高了其反应速率。这项工作为通过原子对工程提高金属单原子纳米酶的类过氧化物酶活性提供了合理有效的策略。
图1：锌单原子纳米酶合成示意图及表征
图2：锌单原子纳米酶的类过氧化物酶活性
图3：密度泛函理论（DFT）计算揭示催化机理
