珠江三角洲水和沉积物中 PFAS 的分布、分区、来源分配和生态风险评估

文摘 2024-12-28 22:10 浙江

该文档是关于珠江三角洲地区水体和沉积物中全氟和多氟烷基物质（PFAS）的研究论文，旨在探讨PFAS的分布、分配、来源解析和生态风险评估。

研究背景

1. PFAS特性与法规：PFAS具有高表面活性、热稳定性、疏水性和疏油性，广泛应用于多个行业。由于其环境持久性、生物累积性和毒性，部分PFAS被列入《斯德哥尔摩公约》，中国也对其生产和使用进行了限制。

2. PFAS种类与危害：传统PFAS的限制促使生产向短链PFAS转移，同时一些新型PFAS被用作替代品。短链PFAS的环境问题和潜在生态风险不容忽视，全面评估其在水道中的生态风险具有重要意义。

3. 研究区域情况：珠江三角洲是中国四大水系之一，人口密集，工业发达，是许多新兴污染物包括PFAS的潜在来源。此前该地区PFAS研究存在不足，如监测的PFAS种类有限、新兴PFAS分布和分配数据缺乏、污染源解析未开展等。

研究方法

1. 目标PFAS选择：基于环境出现频率和公众关注，定量分析33种PFAS，包括多种类型，如PFCAs、PFSAs等，并使用7种替代标准和5种内标。

2. 采样活动：于2022年9月（雨季）和2023年3月（旱季）在珠江三角洲的四条主要河流采集172个地表水和162个沉积物样本，同时设置现场空白，样品采集后低温保存并尽快分析。

图 1.采样点。

3. 化学和仪器分析：

水样经预处理后用特定色谱柱浓缩和洗脱，沉积物样品经冻干、超声提取等处理，两者提取物均经浓缩、溶剂交换、加内标后通过高效液相色谱-串联质谱法（HPLC-MS/MS，Vanquish-TSQ Quantis，Thermo，USA）实现PFAS的定量。选定 PFAS 的母离子和子离子（表 S1）是通过负热电喷雾电离（H-ESI）中的选择性反应监测（SRM）获得的.详细信息在 SI （S3）中提供。

4. 质量控制：计算PFAS回收率，确保实验准确性，通过校准曲线定量，确定检测限（LOD）和定量限（LOQ），每20 - 30个样品设置实验室空白和基质加标样品进行质量控制。

5. 分配系数计算：计算水 - 沉积物分配系数Kd，并通过TOC含量归一化得到Koc。

6. 源解析：使用EPA的PMF软件对12种PFAS进行源解析，计算不确定性，确定合适变量，评估因子组成。

7. 风险评估：采用风险商（RQ）和校正风险商（CRQ）方法评估PFAS生态风险，根据检测浓度与预测无效应浓度（PNEC）比值计算RQ，考虑检测频率计算CRQ，并对风险等级进行分类。

研究结果

1. 检测频率

- 水中PFAS检测频率在干湿季差异不大，短或中链PFCAs检测频率较高，C5 – C11 PFCAs在多数水样中被检出，C12-C16 PFCAs在干季检测频率较低。

- 沉积物中C5 - C11 PFCAs是主要同类物，PFDoDA和PFTrDA在湿季和干季检测频率较高。

2. 组成分析

- 水中PFCAs、PFSAs和FTSAs占sum33 PFAS的90%以上，FTCAs在干湿季有一定比例，其可降解为超短链PFCAs。

- 沉积物中PFAS组成在干湿季有差异，雨季以PFCAs、FTSAs和di - PAP为主，旱季以PFCAs和PFSAs为主，差异可能与水文条件和化学物质性质有关。

图 3.珠江三角洲水和沉积物中 PFAS 的组成。

3. 分布特征

- 水中sum33 PFAS浓度在雨季和旱季有一定范围，高于之前研究，部分河段浓度较高，PFHxA、PFOA、PFOS、6:2 FTCA和6:2 FTSA是主要成分，PFOA在北江浓度较高，PFHxA浓度在四条河无显著空间差异且呈上升趋势，PFOS浓度呈下降趋势，特定河段因工业污染PFAS浓度较高。

- 沉积物中sum30 PFAS浓度范围确定，与渤海情况可比但此前研究差异大，PFHxA、PFOA、PFOS和6:2 FTSA是主要成分，PFOA和6:2 FTSA有明显时间趋势，特定采样点因周边环境PFAS浓度较高。

4. 分配特性：K_d和Koc}值与PFAS碳链长度呈正相关，与辛醇 - 水分配系数（logKow}）也显著正相关，表明PFAS在水 - 沉积物中的分配受疏水性影响，短链和长链PFAS分别倾向于分配在水和沉积物中。

5. 源解析结果：PMF模型解析出PFAS的潜在来源，包括氟聚合物加工、消防和金属电镀、生物可降解食品接触和纺织整理工业、木材材料、食品接触材料、新型纺织品和金属电镀等，其中消防和金属电镀是主要来源，占67%。

6. 生态风险评估：PFOS在水和沉积物中生态风险较高，约39%和60%的水样分别显示高或中等生态风险，PFOA和6:2 FTSA在水中生态风险较低，沉积物中其他PFAS的CRQ值远低于0.01，风险可忽略，但评估存在不确定性，未考虑目标PFAS在自然水体中的生物降解性。

研究结论

1. 短链PFCAs在水和沉积物中检测频率较高，PFCAs、PFSAs和FTSAs是PFAS的主要成分，6:2 FTSA和PFOA是水中主要的PFAS，PFHxA、6:2 FTSA和di - PAP在沉积物中占主导。

2. 水 - 沉积物分配系数随PFAS碳链长度增加而增加，新兴PFAS的K_d值高于相同碳链长度的传统PFAS。

3. PFAS污染主要来源为消防和金属电镀以及氟聚合物加工，PFOS在水和沉积物中生态风险较高。

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