中科院生态环境中心Nature Communications|1912-2050年全球多氯萘排放

文摘   2025-01-01 11:09   浙江  

本文建立了全球多氯萘(PCNs)排放清单,涵盖了 1912 - 2050 年的排放情况,包括历史生产使用、无意排放及未来预测。研究发现历史生产排放量大,无意排放呈先升后降趋势,未来排放受多种因素影响波动大,不同地区排放源差异显著,为 PCNs 的环境管理提供了重要依据。
1 研究背景
PCNs 的危害与管控:PCNs 是持久性有机化合物,具有多种毒性,2015 年被列入《斯德哥尔摩公约》。
PCNs 排放来源:1910 - 1980 年代广泛生产使用,主要用于工业应用,历史生产是环境中 PCNs 的重要来源,当前无意排放也不容忽视,如来自工业过程(垃圾焚烧、钢铁生产等)。
研究目的与意义:建立全球排放清单对了解 PCNs 污染及制定减排政策至关重要,但此前缺乏全面的清单,本研究旨在填补这一空白,为全球 PCNs 的归趋模拟和风险管控提供依据。
2 研究方法
2.1 清单建立
历史生产期(1912 - 1987 年):采用物质流分析(MFA)模型,结合 CiP - CAFE 模型,考虑 PCNs 的4种终端应用,计算其在产品生命周期各阶段向环境的排放,因缺乏进出口信息未考虑贸易流排放。
无意排放期(2000 - 2020 年):采用自上而下方法,考虑 20 种无意排放源,分为5类,以国家为单位计算排放,用随机森林模型填补缺失数据,对 2020 年排放数据进行 1km×1km 网格化处理。
未来排放期(2020 - 2050 年):基于 IPCC 的6种情景假设,用随机森林模型预测未来排放,根据 IPCC SRES 对 GDP、人口和一次能源使用的预测计算增长率,获取特征数据。
2.2 数据来源与处理
PCN 生产数据:收集主要生产国的历史年产量数据,优先选择长序列数据,对缺失数据进行插值处理,计算同系物产量。
活动和排放因子数据:活动水平数据优先来自权威数据库,缺失时用国际组织和文献数据补充;排放因子(EFs)根据测量浓度和假设的技术参数计算,不同排放源采用不同计算方法,考虑技术水平和效率,排放因子多呈对数分布,用几何均值代表整体,部分数据假设分布情况,设定变异区间和系数。
2.3 随机森林模型构建与评估
基于计算的排放数据,选择 GDP、人口和一次能源消耗为驱动因素构建随机森林回归模型,用 Optuna 优化参数,用均方误差(MSE)评估模型性能,将数据集按 8:2 比例分为训练集和测试集。
2.4 模型评估与不确定性分析
模型性能评估:用 BETR Global 模型模拟环境浓度,与文献监测数据对比评估 CiP - CAFE 模型性能,模型将全球环境分为 288 个网格单元,考虑多种过程,输入数据包括 PCNs 的理化性质、降解半衰期估计和排放估计,用非稳态模型模拟,根据历史排放计算月平均排放并分配到网格单元。
不确定性分析:对 CiP - CAFE 估计进行敏感性分析,计算输入参数变化对排放估计的影响,用蒙特卡洛模拟表征无意排放的不确定性,对排放因子考虑多种分布假设,设定变异区间和系数,分析主要排放源对不确定性的贡献。
3 研究结果
3.1 工业生产和使用的全球排放
排放总量与分布:1912 - 1987 年全球 PCNs 累计生产量大,排放主要进入大气,产品使用阶段排放占比高,电容器浸渍剂使用过程是重要排放源,染料和添加剂也有贡献。
同系物排放特征:三氯萘在大气排放中占主导,单氯萘在水和土壤排放中占主导,CN - 21/24 对总排放贡献最大,与环境中检测结果相符,排放趋势与沉积物中检测比例一致,本研究产量估计高于以往研究。
3.2 全球无意排放
模型构建与验证:用随机森林构建回归模型预测全球国家层面 PCN 排放,R为 0.82 - 0.99,模型效果良好,关键表征因子因排放源而异,多数为一次能源消耗。
排放现状与区域差异:2020 年全球 PCN 排放总量及毒性当量(TEQ),垃圾焚烧是主要排放源(质量占比 94.5%,TEQ 占比 98.0%),发展中国家排放集中于垃圾焚烧等,发达国家则以电弧炉炼钢等工业源为主,哈萨克斯坦是最大排放国,主要来自垃圾焚烧,其他主要排放国包括俄罗斯、亚美尼亚、孟加拉国和中国。
空间分布特征:全球 PCN 排放空间差异大,在经济欠发达且垃圾管理差的地区(如南美洲、北非等),垃圾焚烧排放集中;经济发达地区工业源贡献相对高,如北美、大洋洲和东亚的钢铁生产排放。
3.3 排放时间趋势
历史趋势:2000 - 2020 年全球无意排放先升后降,与垃圾焚烧量变化有关,本研究估计值高于以往文献,当前无意排放低于历史生产排放,历史排放影响持久但环境效应随时间减弱,近年来燃烧源排放比例增加。
未来趋势:基于 IPCC 情景预测 2020 - 2050 年排放,受多种因素影响波动大,未来排放主要集中在非洲和拉丁美洲地区(ALM),A1G 情景下全球排放增加最多,亚洲在多数情景下排放下降,若垃圾焚烧部门无改善,排放将继续增长。
3.4 模型评估与不确定性分析
模型评估:用 BETR Global 模型评估全球 PCN 排放估计,与监测数据对比显示模型表现满意,多数预测浓度与实测数据相差在两个数量级内,对 MFA 模型参数进行敏感性分析,参数敏感性有限。
不确定性分析:历史生产排放估计受早期数据记录影响不确定性高,无意排放不确定性主要来自活动水平数据和排放因子的不完整,蒙特卡洛模拟显示无意排放概率密度函数呈对数正态分布,95% 置信区间内排放范围为 5.95 - 5398.87 kg,垃圾焚烧是不确定性的主要来源,未来需更精确数据提高研究准确性。
(翻译水平有限,敬请批评指正)


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