摘要:
木质生物质是一种丰富的可再生资源。本研究以白杨生物质为原料，以浓溴化锂溶液为溶剂，采用溶解-再生法制备了用于摩擦电装置的气凝胶。为了提高气凝胶的结构均匀性，两个处理-球磨的原始白杨木质生物质之前，其溶解，并分别，超声波处理后，其溶解-被施加。这些处理改变了所得气凝胶的多孔结构和机械性能，导致其摩擦电性能的显着增加。还探索了从气凝胶中去除大部分木质素，并且导致摩擦电输出比原始木质生物质气凝胶的摩擦电输出大105倍（即，没有球磨、超声处理或木质素减少）。这种增加的潜在机制被认为是化学和物理的。接下来，使用最佳（即，低木质素）气凝胶用于能量收集和生物力学监测。这些器械能够：1）对力敏感，可能是由于气凝胶的多孔结构; 2）捕获机械能，为电容器充电，并为小型便携式电子设备供电;以及3）监测生物力学运动，包括呼吸，关节运动和步态模式变化。
机理：
本研究报告有三个目标。第一个是探索从白杨树中创造气凝胶，白杨树是一种原产于北美和北方半球其他地区的硬木，使用溶解和再生方法。Liao等人使用溴化锂（LiBr）溶液作为溶剂，同样通过溶解和再生，成功地从软木（道格拉斯冷杉）生物质直接制造气凝胶。[23]然而，不同树种的木材在化学成分和解剖结构上有很大差异。例如，道格拉斯冷杉的木质素含量比白杨高（在Klason木质素的情况下，为29%对24%），乙酰基含量较低（1.4%对4.3%）。白杨比道格拉斯冷杉更多孔，因为其中存在导管;道格拉斯冷杉和白杨的木质素在LiBr溶液中也可能表现不同，因为它们不同的构建单元类型，即，愈创木脂基对异戊烯基。所有这些因素都可能影响纤维素在LiBr溶液中的溶解和木质素在LiBr溶液中的分散，从而影响最终气凝胶的制备工艺和性能。因此，本研究需要探索杨木气凝胶的最佳制备方法。
我们的第二个目标是探索三种加工技术-超声处理，球磨和木质素还原-如何影响气凝胶的结构和摩擦电性能。我们关于这一目标的假设是：1）不同的加工技术将导致不同的结构变化，以及2）大幅降低木质素含量将导致所得气凝胶的化学和物理性质发生变化。这些因素中的任何一个，单独或组合，都可能影响这些气凝胶的摩擦电性能。
第三，我们将利用最佳的气凝胶，即，那些表现出最好的摩擦电性能，以制造用于能量收集和生物力学监测的摩擦电装置。之所以选择这些用例，是因为它们与可穿戴应用程序具有很强的相关性。也就是说，生物力学运动与高达67 W的可用能量相关，并且还可以作为各种疾病和疼痛的有用指标。在这里，我们假设，由于所开发的气凝胶的独特性质，我们的最佳摩擦电装置将能够敏感地响应外力，如此类应用所需。
图文简介
图1 ：.杨木生物质气凝胶的制备工艺、处理及物理力学性能。a）制备气凝胶的工艺流程图。B）（I-IV），四种不同处理的木质生物质（WB）气凝胶的扫描电子显微镜图像。I：除溶解-再生外未经任何处理WB气凝胶（WB气凝胶_原始）。第二章：WB气凝胶的制备采用与原始气凝胶相同的方法，但在溶解后增加了超声处理步骤（WB气凝胶_超声处理）。第三章：WB气凝胶使用相同的方法制备，但是在溶解之前具有额外的球磨步骤，并且没有超声处理（WB气凝胶_球磨）。IV：WB气凝胶，其制备无需超声或球磨，但是其大部分木质素被去除（WB气凝胶_低木质素）。c-f）相同的四种木质生物质气凝胶的傅里叶变换红外光谱图c）、热重分析d）和单轴压缩测试结果（e：应力-应变曲线，f：弹性模量）。
图2：由四种不同处理的气凝胶制成的基于木质生物质（WB）气凝胶的摩擦电纳米发电机（WB-TENGs）的示意性设置，工作机制和表征。a）用于评估WB-TENG输出的线性电机设置示意图。B）WB气凝胶与聚四氟乙烯接触起电的电子云势阱模型，Ⅰ：两种材料接触前，Ⅱ：两种材料接触时。（c）WB-TENG的工作机制。d-f）由四种不同WB类型的气凝胶制成的WB-TENG的开路电压d）、短路电流e）和短路电荷f）。WB气凝胶_原始：WB气凝胶_超声波处理：在溶解步骤之后通过溶解-再生和超声波处理制备的WB气凝胶; WB气凝胶_球磨：在溶解步骤之前通过溶解-再生和球磨处理制备的WB气凝胶，但没有超声波处理; WB气凝胶_低木质素：未经超声处理、未经球磨的WB气凝胶，其中大部分木质素已被去除。g，h）由上述四种不同类型的WB气凝胶样品（n = 3）制成的WB-TENG的平均g）开路电压和h）电流密度。i）当施加1至50 N的外力时，由四种不同类型的WB气凝胶样品制成的WB-TENG的电压输出。
图3 ：.由低木质素木质生物质气凝胶制成的木质生物质气凝胶基摩擦电纳米发电机（WB-TENG）的表征。a-c）相同WB-TENG的开路电压a）、短路电流B）和转移电荷c），以及它们的工作频率。d-f）相同WB-TENG在不同外部负载电阻下的电压输出d）、电流密度e）和功率密度f）。g）一台WBTENG工作超过10 000个工作循环的稳定性试验。
图4 ：.基于木质生物质气凝胶的摩擦电纳米发电机（WB-TENG）由低木质素气凝胶制成，用于能量收集应用。a）WB-TENG的示意图。B，c）通过手指敲击驱动，WB-TENG点亮23个绿色发光二极管（LED）（B）和26个被布置成形成字母“AI”的LED（c）。d）用于对电容器和电动电子设备充电的WB-TENG系统的电路。e，f）WB-TENG能够使用1 μF的电容器在不同的工作频率（1至4 Hz）下为不同电容值（0.18至10 μF）的电容器充电。g-i）使用WB-TENG为商用计算器（g）、湿度计（h）和运动手表（i）供电的电压曲线。
图5：基于木质生物质气凝胶的摩擦电纳米发电机（WB-TENGs）由低木质素木质生物质气凝胶制成，用于生物力学监测。a）艺术家对使用WB-TENG监测各种生物力学运动的潜力的印象。B）放置WB-TENG，用于监测不同类型的人体生物力学运动，沿着后续信号捕获和数据分析过程。c-e）WB-TENG传感器用于监测各种生物力学运动，其电压输出由（c）运动前后的呼吸以及（d）膝关节和（e）肘关节以30°至120°的各种角度屈曲产生。插图（d）和（e）是膝关节和肘关节在不同角度固定的照片。f-h）用于监测行走（f）、跑步（g）和跳跃（h）的WB-TENG的电流输出，以及相应活动的插图。
结论
在这项研究中，我们报道了从白杨木材中成功制造木质生物质气凝胶，详细评估了各种加工技术如何影响所得气凝胶的摩擦电性能，并展示了如何使用最佳气凝胶来制造用于能量收集和生物力学监测的摩擦电装置。使用木质生物质气凝胶作为具有多孔结构的不可再生摩擦电材料的替代品为增强可持续性提供了有希望的机会。它还有可能使低价值的森林残留物增值，从而有可能使森林茂密的农村地区实现经济多样化。
制备：
木质生物质的制备:收集白杨木肩（NE 22，莱因兰德，威斯康星州，美国）并使用Wiley研磨机（MF 10，IKA，NC，美国）通过250μm（美国标准60目筛）研磨。将得到的磨碎的木材在环境温度和压力下储存在密封的玻璃容器中，直到进一步加工。木材的脱乙酰化是通过用氢氧化钠（NaOH）处理来进行的。具体地，在磁力搅拌下，将10 g磨碎的木材在60 °C下引入IL的1%（w/w）NaOH水溶液中1小时。接下来，通过过滤进行分离，用去离子（DI）水冲洗直至滤液达到中性pH值，然后在进一步处理之前空气干燥。
木质生物质气凝胶的制备：木质生物质气凝胶是按照先前开发的溶解和再生方法制造的，[8]如图1a所示。简而言之，为了产生碱性（下文中“原始”）气凝胶，在磁力搅拌下，将脱乙酰化的磨碎木材以2%（w/w）的负载分散并溶解在61.7%（w/w）溴化锂（LiBr; Sigma-Aldrich，MO，USA）的溶液中，在130 °C下持续15分钟。将热的混合物转移到皮氏培养皿中以冷却至室温，并且在冷却期间，液体经历凝胶化以形成凝胶。将凝胶从培养皿转移到水浴中进行再生，得到木质生物质水凝胶。然后彻底洗涤这种水凝胶以除去LiBr。在用乙醇和叔丁醇顺序进行溶剂交换后，将水凝胶在-20 °C下冷冻，然后在冷冻干燥器（FreeZone，MO，USA）中冷冻干燥以形成气凝胶。
DOI: 10.1002/adfm.202412324
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