电化学CO2还原反应（CO2RR）是化学工业脱碳的一项有前途的技术，在利用太阳能等间歇性可再生能源将捕获的CO2转化为增值燃料和化学品方面显示出巨大的潜力。在不同的CO2RR产品中，液体燃料和化学品因其高能量密度以及多功能存储而特别吸引人。其中，甲酸盐/甲酸（HCOO-/HCOOH）是最有希望实现短期商业化机会的。
（1）传统的CO2RR电解槽依靠液体电解质来传输生成的液体分子并导电，需要在下游进行能量和成本密集的分离过程，以分别回收高纯度的液体产品和电解质。
（2）通过（双）碳酸盐形成的碳损失（存在于电解质储层或GDE/膜界面的反应物CO2和氢氧根（OH-）离子之间的热力学有利反应）限制了这些系统中的CO2单次转换效率（SPCE），并对整个过程的能量学产生负面影响。
基于此，美国莱斯大学汪淏田教授（通讯作者）等人报道了使用多孔固态电解质（PSE）反应器实现高CO2 SPCE到高纯度甲酸（HCOOH），同时保持电池电压和HCOOH的法拉第效率（FE）。
（1）作者成功地回收了PSE系统中的碳损失，在电流密度为100 mA cm-2下达到95.1±1.7%的CO2转化为HCOOH的SPCE，并证明了100 h的稳定运行。
（2）为扩大CO2RR技术的适用性，作者演示了通过电化学连续CO2捕获-CO2还原系统将连续模拟烟气（10% CO2, 10% O2，平衡N2）转化为高纯度甲酸，CO2 SPCE达到80%以上。
在电池电压低于3.7 V下，PSE反应器的电流密度为200 mA cm-2，同时HCOOH法拉第效率（FE）保持85%以上。当输入CO2流量为20 SCCM时，在电流密度为200 mA cm-2下观察到的最大CO2 SPCE低于17%。使用AEI后，在CO2输入1.65 SCCM（HCOOH FE为65.9%）时，最大CO2 SPCE达到76.8%，而使用CEI时为68.7%的CO2 SPCE（HCOOH FE为59%）。在最佳粘结剂（AEI）和催化剂负载量（1 mg cm-2）的情况下，CO2 SPCE从34.3%提高到76.8%，CO2的输入从5.14 SCCM降低到1.65 SCCM。
图1.不同CO2RR电解槽用于生产液体产品
图2.不回收CO2下PSE反应器的电化学CO2RR性能
在1.65 SCCM的CO2输入下，使用PSE反应器回收CO2损失的最大CO2 SPCE为95.1±1.7%（不回收时为76.8±2.6%），HCOOH FE为80.8±1.4%（不回收时为65.9±2.3%）。对于PSE CO2回收系统在100 h（5个20 h循环）内表现出出色的稳定性，HCOOH FE始终保持在80-95%，CO2 SPCE始终保持在47-55%。
图3. PSE反应器的电化学性能
图4.存在O2和低CO2浓度对电化学CO2RR性能的影响
图5.连续CO2捕获-CO2还原顺序系统的性能
Electrochemical CO2 Reduction to Formic Acid with High Carbon Efficiency. ACS Energy Letters, 2024, https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c02773.
汪淏田，1990年出生于安徽省宿松县，2011年本科毕业于中国科学技术大学物理系，2016年博士毕业于斯坦福大学取得应用物理系（导师崔屹院士）。在读博期间，他提出了一种独特的系统性“电化学调控”方法，可有效提高水分解和燃料电池催化剂的催化性能。在博士毕业后，他从两三百位申请者中脱颖而出，跳过了博士后阶段，直接进入哈佛大学罗兰研究所担任研究员，正式开启了自己的独立研究生涯。两年之后，进入美国莱斯大学化学与生物分子工程系任教。汪淏田教授还担任Nano Letters副主编。
课题组主页：https://wang.rice.edu.
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