电化学CO2捕获作为一种新兴技术，利用间歇性可再生能源，有望实现低功耗CO2净化并提高能源效率，但是其中仍存在如下问题：
（1）直接电化学CO2捕获方法面临高欧姆电阻和有机溶剂中水的干扰，涉及通过电还原在有机溶剂中电化学生成亲核剂，这些亲核剂与CO2反应形成加合物，但会受到高欧姆电阻和水的干扰。
（2）间接电化学CO2捕获方法具有较低的欧姆电阻，但在连续的CO2吸收-解吸循环中不稳定。间接方法使用碱或胺等吸收剂来捕获CO2，当暴露于含有氧气的实际CO2源时，氧化还原分子会降解。
（3）尽管已有创新策略减轻电化学碳捕获系统中氧气副反应的影响，但这些技术仍面临平衡氧耐受性、操作连续性和碳捕获能耗的复杂挑战。
基于此，四川大学谢和平院士、刘涛研究员（共同通讯作者）等人提出了一种将传统单步电化学氧化还原反应（ORR）转变为逐步电化学-化学氧化还原过程的策略，以解决可再生电力驱动的电化学CO2捕获中遇到的不稳定性、高能耗需求和扩大规模的挑战。结果显示，该方法能够实现连续稳定的CO2捕获，并在实验室规模和扩大实验中验证了其潜在可行性。
（1）提出并逐步实现了电化学-化学氧化还原过程，将CO2捕获的电化学波动与氧化还原载体再生在时间和空间上分离，有效减轻了不必要的副反应，增强了系统稳定性。在电流密度为10 mA/cm2时，稳定的CO2捕获过程超过200 h，能耗约为49.16 kJe/mol CO2。
（2）该策略在大规模脱碳应用中的潜在可行性，扩大系统每天能够生产约0.4 kg纯CO2，并保持72 h稳定运行，能耗约为92.93 kJe/mol CO2。此外，作者还提出了进一步优化性能的方法，如设计还原电位更接近析氢反应（HER）的分子结构、采用更高效的阴离子交换膜以及动态优化工艺参数。
电解池被设计为夹层式反应器，由不锈钢板、聚四氟乙烯板和石墨板交替组成。阴阳极室由阴离子交换膜分隔，石墨板设有蛇形流道以调节反应物流动。阴极采用4 cm²几何表面积的镀铂镍网，用于HER。阳极由预处理的石墨毡构成，面积为4 cm²，预处理包括在98% H2SO4中浸泡6 h、去离子水中浸泡4 h及真空干燥3天。
图1.解耦氧化还原电化学CO2捕获系统示意图
图2. DREC系统的概念验证
图3.化学还原反应与电化学氧化反应的匹配验证
图4.逐步电化学-化学氧化还原反应中对AQDS进行稳定性测试
图5.不同电流密度下DREC系统的性能
DREC系统在含15% CO2、80% N2、5% O2的环境中，于200 h内保持稳定的电解电压，平均电压为0.507 V（10 mA/cm2）。该系统表现出高CO2吸收和解吸效率（99.6%和99.5%），碳去除效率为21.76%，能耗约为49.16 kJe/mol CO2。随着电流密度增加，CO2吸收和解吸效率略有下降，但碳去除效率提升，能耗亦增加。此外，DREC系统中阴极促进HCO3-向阳极转移，建立水平衡，但长时间运行可能导致变化。实验显示阳极平均每天失水约1.93 ml。工业应用中，烟气含水蒸气，增加阴极水含量，维持水平衡为挑战。
图6 扩大规模并提高性能
作者采用堆叠策略，构建了CO2捕获演示系统。该系统每天能产生约0.4 kg纯CO2，由三个堆叠的电池组成，总有效几何表面积达1008 cm2，相较于实验室规模的4 cm2有显著扩大。在72 h的测试中，系统以平均电压0.95 V和电流密度10 mAcm2稳定运行，能耗约为92.93 kJe/mol CO2。CO2吸收和解吸效率分别接近100%和98.5%，捕获去除效率约为34%。
Continuous decoupled redox electrochemical CO2 capture. Nat. Commun., 2024. https://doi.org/10.1038/s41467-024-55334-3.
谢和平，中国工程院院士，现任四川大学教授、博导，深圳大学特聘教授，兼任国务院学位委员会委员，教育部科学技术委员会主任，国务院学位委员会学科评议组（矿业工程、石油与天然气工程组）召集人，深地科学与能源研究院院长等职务。长期从事岩石力学、深地科学与绿色能源（CCUS与低碳技术、海水制氢、地热）的理论与应用研究。课题组网页：http://ccnft.scu.edu.cn/info/1084/1140.htm.
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