离子辐射探测材料的研究在多个领域的应用确实非常广泛，尤其是高纯度锗（Ge）和锌合金化的镉碲（CdTe）虽有较好性能，但面临低温工作要求和高制造成本的挑战。因此，开发能够在室温下工作的低成本、高性能材料是当前的研究重点。钙钛矿材料由于其优异的电学和光电性能，逐渐成为室温辐射探测的新兴选择。
金属卤化物钙钛矿材料的确在辐射探测领域展现了非常有前景的应用，尤其是在γ射线探测方面。这类材料的缺陷容忍度高，且可以通过低成本的溶液法制备，克服了许多传统材料的局限。然而，正如你所提到的，单晶生长过程中的残余应力和铁弹性畴结构的随机取向，会对载流子复合产生不利影响，从而降低探测器的能量分辨率。因此，控制畴结构的取向或设计具有定向畴排列的材料是提升探测性能的一个重要方向。
有鉴于此，吉林大学董庆锋课题组以及浙江大学方彦俊团队等人合作在Science Advances期刊上发表了题为“In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors”的最新论文。
该团队通过提出在线调温策略，在关键的相变温度下缓解微应力，统一了MAPbI3钙钛矿单晶的畴取向。这一方法有效地消除了铁弹性畴壁，并显著提升了单晶的晶体质量和光电性能。通过该策略，制备的探测器在59.5 keV的241Am γ射线源下，成功实现了7.2%的能量分辨率，表现出比未处理样品更均匀的电流分布，显示出较高的探测性能。这一成果为钙钛矿材料在高分辨率辐射光谱学中的应用提供了新的思路和技术路径。
1. 实验首次提出在线调温策略，成功缓解了MAPbI3钙钛矿单晶中的微应力，统一了晶体畴的取向。
2. 实验通过相变过程中原位应力释放，去除了铁弹性畴壁，显著提高了MAPbI3单晶的晶体质量，优化了光电性能。
3. 实验采用这种应力放松的单晶作为辐射探测器，首次在59.5 keV的241Am γ射线源下实现了7.2%的能量分辨率，表现出优异的辐射探测能力。
4. 在X射线和γ射线下，辐射探测器显示出良好的性能，25像素探测器阵列具有高均匀性，电流分布集中，证明了其在高分辨率辐射光谱学中的潜力。
图1. 在线调温策略
图2. MAPbI3单晶的晶体质量和电荷传输性能
图3. 辐射探测器在X射线和γ射线下的性能
图4. 辐射探测器阵列在LED光照射下的性能
图5. 辐射探测器阵列在X射线照射下的性能
本文提出的在线调温策略为为MAPbI3钙钛矿单晶的制备和性能优化提供了创新性的解决方案。通过精确控制临界相变温度下的温度梯度，成功促使晶体内部的畴取向发生重排，从而有效消除了畴壁，极大地提升了材料的光电性能。这一方法不仅有效降低了陷阱密度，还显著改善了载流子的迁移特性，进而增强了辐射探测器的灵敏度和稳定性，尤其在低光子流量的γ射线探测中，成功实现了单光子分辨率，为高分辨率辐射探测领域开辟了新的技术路径。
此外，探测器在简单封装条件下表现出长期稳定的光子响应，进一步证明了其在实际应用中的可行性。该研究不仅为钙钛矿单晶材料在辐射探测中的应用提供了新的技术路径，也为大面积、低成本、高性能的光子计数成像器件的可扩展制造奠定了基础。
Xueying Yang et al. ,In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors.Sci. Adv.10,eadq6866(2024).DOI:10.1126/sciadv.adq6866
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