原文信息
Experimental and kinetic studies on the photocatalysis of UV–vis light irradiation for low concentrations of the methane
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0306261924017719
Highlights
（1）建立了光催化低浓度甲烷的数学模型。
（2）光催化浓度为20 ppm 甲烷的效率为 55.88%。
（3）光催化甲烷L-H模型的动力学参数分别为 1.41×10-10、286.49 和 1。
（4）甲烷完全氧化成二氧化碳的比例超过 75%。
Research gap
光催化去除低浓度大气甲烷是一种有望在短时间内显著缓解温室效应的新兴技术，但是甲烷自身结构稳定，光催化难度大、效率低。本研究制备了一种在常温常压下降解大气甲烷的光催化剂（Ag-ZnO），搭建了流动床反应器，测试了甲烷浓度为20-200 ppm的光催化性能、建立相关的数学模型并开展动力学研究，为未来的气候工程项目提供理论方法。
Abstract
The photocatalytic elimination of atmospheric methane offers a potential clean strategy for fighting global warming, but methane has a high C–H bond energy and is present in low concentrations. In the paper, the light intensity distribution, flow, and mass transfer characteristics of low concentration methane (20-200 ppm) in a flow-bed photocatalyst reactor were investigated. The kinetic parameters of the methane photocatalytic reaction were obtained. The 3D mathematical model was developed and validated using experimental data. Within the light intensity range of 450–1530 W/m2, the kinetic rate constant, Langmuir adsorption equilibrium constant, and exponent of the reaction model were 1.41×10-10, 286.49, and 1, respectively. This study revealed that the photocatalytic efficiency could be improved by reducing the methane concentration, increasing the light intensity, or lowering the flow rate. Notably, the methane photocatalytic efficiency reached 55.88% when C0 = 20 ppm, I = 1200 W/m2, and Qv = 50 mL/min. Moreover, the percentage of methane completely oxidized to carbon dioxide was higher at elevated flow rates or lower methane concentrations. These results highlight the viability of the photocatalytic removal of low-concentration methane and the utility of the established mathematical model for future engineering projects.
Keywords
Photocatalytic methane removal
Climate change
Photocatalyst reactor
Reaction model
Numerical simulation
Graphics
图1 光催化剂Ag-ZnO的制备过程
图2 光催化甲烷实验系统示意图
图3 光催化反应器模型和尺寸示意图
图4 光催化反应器模型网格划分示意图
图5 系统体积流量对甲烷反应效率的影响
图6 光照强度对甲烷催化效率和反应速率的影响
图7 体积流量对光催化甲烷性能的影响：(a) 甲烷浓度时刻图
图7 体积流量对光催化甲烷性能的影响：(b) 催化效率和净化速率图
图8甲烷浓度对光催化甲烷性能的影响：(a) 甲烷浓度时刻图
图8 甲烷浓度对光催化甲烷性能的影响：(b) 催化效率和净化速率
图9 光催化甲烷动力学参数拟合曲线
图10 光催化剂的寿命测试
图11 数学模型和实验的结果
图12 催化剂表面的光强分布
图13 催化剂表面的反应速率和甲烷分布：（a）反应速率图
图13 催化剂表面的反应速率和甲烷分布：（b）甲烷浓度分布图
图14 有前景的光催化去除大气甲烷气候工程示意图：（a）化石燃料开采产生的甲烷泄漏（中等浓度）
图14 有前景的光催化去除大气甲烷气候工程示意图：（b）畜牧业生产产生的甲烷（低浓度）
图14 有前景的光催化去除大气甲烷气候工程示意图：（c）大气中的甲烷（超低浓度）
作者简介
团队介绍：
本研究由武汉理工大学、南京工业大学、英国爱丁堡大学、法国太阳能塔研究所以及华中科技大学的研究人员共同完成。
通信作者简介：
明廷臻，博士，武汉理工大学教授，博士生导师。主要从事建筑碳中和理论与技术、太阳能热利用与应对气候变化、城市通风与建筑节能等领域的研究。主持国家重点研发计划国际合作等项目30余项，担任多个期刊的编委。在Progress in Energy and Combustion Science、Renewable & Sustainable Energy Review、Applied Energy、Energy Conversion and Management等期刊上发表论文130余篇，出版专著和教材7本，作为主要完成人获国家自然科学二等奖。
穆立文，博士，南京工业大学教授，博士生导师。主要从事高寿命自润滑材料、不同材料表面特性下高分子流变性能、温室气体减排关键技术等领域的研究。在Advanced Materials、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Chemical Engineering Journal等期刊上发表论文80余篇。
彭翀，博士，华中科技大学建筑与城市规划学院党委副书记兼副院长、教授、博士生导师。主要从事低碳城市与低碳建筑、城市与区域空间规划、城市可持续规划与设计、城市规划新技术等领域的研究。主持国家社科基金重点、国家自然科学基金等项目20余项，主编住建部十三五规划教材、专指委推荐教材《城市地理学》。获省级人文社科优秀成果奖1次，国家城乡规划设计奖3次，专指委优秀教研论文奖3次。
第一作者简介：
熊寒冰，博士，武汉理工大学土木工程与建筑学院博士研究生，主要从事太阳能热利用与应对气候变化等领域研究。
关于Applied Energy
本期小编：朱莲峰； 审核人：张星辰
《Applied Energy》是世界能源领域著名学术期刊，在全球出版巨头爱思唯尔 (Elsevier) 旗下，1975年创刊，影响因子10.1，CiteScore 21.2，本刊旨在为清洁能源转换技术、能源过程和系统优化、能源效率、智慧能源、环境污染物及温室气体减排、能源与其他学科交叉融合、以及能源可持续发展等领域提供交流分享和合作的平台。开源（Open Access）姊妹新刊《Advances in Applied Energy》影响因子13.0，CiteScore 23.9。全部论文可以免费下载。在《Applied Energy》的成功经验基础上，致力于发表应用能源领域顶尖科研成果，并为广大科研人员提供一个快速权威的学术交流和发表平台，欢迎关注！
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