白色发光二极管(WLED)作为节能光源被广泛应用。大部分商用WLED都是蓝/黄混合发光器件,存在着高比例蓝光易造成生理损伤、器件结构复杂和发光颜色衰变等缺点。为了克服这些问题,有必要开发具有准太阳光谱的单组分WLED。近期,青岛科技大学邢军教授报道了一种新型供体-受体结构的石墨相氮化碳(DACN)材料,并基于 DACN 实现了单组分WLED,色坐标(0.34, 0.44),色温 5163 K。该工作展示了石墨相氮化碳(g-CN)材料在光电器件领域的应用前景。
WLED作为一种高效节能且环保的光源,广泛应用于家居照明、户外照明以及汽车照明等领域。目前,市面上的商业化WLED通常由蓝色LED芯片和黄色荧光粉涂层组成,其发光光谱由窄带蓝光(约450 nm)和黄色光(约560 nm)构成。这种复合结构的WLED需要较高比例的蓝光成分。然而过多的蓝光成分可能会对眼睛或皮肤组织造成不可逆的光化学损伤,诱发干眼症、青光眼、角膜炎、皮肤色素变化以及皮肤衰老等问题。此外,发光组分的衰减速率不同也会导致WLED的光谱不稳定。相比之下,单一组分的宽带白光发光材料有望解决这些问题,并进一步简化器件的制造过程。尽管基于单一发光组分的白光OLED已有部分研究,但宽带白光发光材料的报道较少,因为激发的电子-空穴通常会在复合前达到最低未占据分子轨道和最高占据分子轨道,导致单色发光。
g-CN作为一种二维聚合物半导体,具有原材料丰富、制备过程简便、成本低和化学稳定性优异的特点。g-CN材料的荧光光谱通常表现出宽频带发光特性,并通过元素掺杂或分子修饰等手段在可见光范围内精准调节,从而为制备单组分WLED提供了可能。然而,g-CN材料的光致发光量子产率(PLQY)较低且载流子迁移率较差,这使得g-CN材料在电致发光应用中的潜力常被忽视,制备高性能的g-CN基LED也面临巨大挑战。
针对这一问题,青岛科技大学大学邢军教授团队制备了一种供体-受体结构的DACN,该材料在光电性能上获得了显著提升(图1)。DACN通过一步热聚合合成,供体和受体基团加速了电荷转移,显著提高了DACN材料的电子/空穴迁移率;同时,供体-受体结构改善了π-π共轭效应,并增强了体系的结构刚性,从而将PLQY从12%提高至54%。DACN材料的光致发光谱覆盖400至800 nm,满足了单组分白光电致发光的要求。基于DACN材料的LED展示了宽频带白光发光特性,器件发光色坐标为(0.34,0.44),色温为5163 K。该DACN基LED具有2045 cd m−2的最大亮度及2.2%的最高外量子效率。该研究成果不仅推动了g-CN材料在光电器件领域的应用,也为设计高效、环保、低成本的白光照明技术提供了参考。
论文第一作者为青岛科技大学化学与分子工程学院硕士研究生吴宁,通讯作者为青岛科技大学化学与分子工程学院邢军教授。详见: Wu, N., Dai, F., Wang, K. et. al. High-performance single-component white light-emitting diodes based on donor-acceptor integrated carbon nitride. Sci. China Chem., 2024, https://doi.org/10.1007/s11426-024-2339-8
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