1、基于简单的一步溶剂热方法制备了PtPdRhRuCu高熵合金纳米颗粒，作为电解水析氢催化剂，其在碱性中10 mA cm‒2的电流密度下具有23.3 mV的极低过电位，优于商业Pt/C催化剂（50.3 mV），并且其质量活性是Pt/C的7.9倍。
2、展现了PtPdRhRuCu/C催化剂在HER中出色的长期稳定性，在同等过电位下持续30小时的HER测试中，PtPdRhRuCu/C保持了95.7%的初始电流密度，而Pt/C衰减了53.6%。
3、揭示了高熵合金催化剂在HER过程中的结构演变过程。通过原位XAS实时监测Cu和Pt的价态和原子配位环境，表明了PtPdRhRuCu纳米颗粒在反应过程中可以保持整体结构的原子无序性，不会产生新的分离相。
4、DFT计算表明了PtPdRhRuCu的原子无序性为HER过程提供了多样的活性位点，优化了HER反应路径，特别是在Volmer步骤中降低了水裂解的反应能垒。
图1. PtPdRhRuCu NPs的(a) STEM-ADF图像和(b) STEM-BF图像。(a)和(b)的插图分别显示了PtPdRhRuCu NPs的尺寸分布和高分辨率BF图像。PtPdRhRuCu NPs的(c) SEAD图像，(d) XRD图案和(e)元素分布。
图2. 各个催化剂在1 mol L-1 KOH中的HER极化曲线(a)、面积活性和质量活性(b)和塔菲尔斜率(c)。(d)PtPdRhRuCu/C和Pt/C在1 mol L-1 KOH中CV循环前后的HER极化曲线。PtPdRhRuCu/C和Pt/C分别在碱性(e)和酸性(f)环境中进行的计时电流法测试。
图3. HER过程中，在一系列施加电位下，(a-c) Cu K边和(d-f) Pt L3边的原位(a,d) XANES和(c,f) EXAFS光谱。(b)和(e)为(a)和(d)中黑色虚线区域的放大。
图4. (a) PtPdRhRuCu结构构型的顶视图和侧面图。(b) HER期间PtPdRhRuCu上稳定吸附物质的结构构型。从左到右：H2O、OH、H和H2，红球=O，白球=H。(c) PtPdRhRuCu的PDOS。PtPdRhRuCu/C和Pt/C上碱性HER的(d)能量路径，(e)自由能变化和(f)水分解的活化能。
徐鹏涛，博士，上海交通大学化学化工学院特别研究员，博士生导师。2018年获美国宾州州立大学博士学位，2018-2022年在美国康奈尔大学开展博士后研究工作。主要研究方向包括电化学反应在物质与能源转换过程中的机理研究，从界面微观结构出发，深入探索电极-电解液界面、电极-离聚物界面的电荷分离和传输机制及其动力学。在Nat. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、PNAS、J. Phys. Chem. Lett.等期刊发表论文20余篇。
刘晰，博士，上海交通大学化学化工学院特别研究员，博士生导师。2008年获德国马普协会Fritz-Haber Institute博士学位，2009-2014年先后在英国卡迪夫大学和丹麦技术大学任副研究员、研究员。主要研究方向包括异相催化反应机理研究，原位透射电镜研究原子尺度与催化相关的物理化学反应过程，纳米尺度下的电荷/价电信息等。在Science、Nat. Commun.、Angew. Chem.、J. Am. Chem. Soc.等刊物上发表论文50余篇。
陈立桅，教授，上海交通大学化学化工学院特聘教授，博士生导师。2001年获哈佛大学博士学位，2018年入选中组部“万人计划”科技创新领军人才，2017年入选科技部中青年科技创新领军人才，2016年获国家自然科学基金杰出青年科学基金支持，2012年获国务院有突出贡献专家政府特殊津贴。担任Nano Research、《科学通报》、《电化学》编委，《物理化学学报》（Acta Physico-Chimica Sinica）副主编。主要研究方向包括原位表征技术，扫描探针技术、电化学储能材料与器件等。在Nat. Commun.、Accounts. Chem. Res.、Joule、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Nano Lett.等刊物上发表论文百余篇。
上海交通大学物质科学原位中心介绍
上海交通大学物质科学原位中心成立于2020年，是上海交通大学校级交叉研究平台，负责人为上海交通大学化学化工学院特聘教授陈立桅教授。原位中心以物质科学领域广泛的原位研究需求为基础，结合国际学科前沿和国家战略需求，集成世界最先进的原位以及工况下的显微与谱学技术，通过设计、开发新型原位反应装置和大数据处理平台，实现高空间分辨率原位功能成像及物质结构与化学价态的原位动态追踪。基于从微米到原子尺度下复杂化学体系中材料物化性能的原位、工况表征，为能源化学化工、先进材料、热能机动等物质科学前沿领域与重大应用方向提供重要技术支撑。原位中心现已配备世界先进的原位分析测试仪器，包括原位球差校正透射电镜，原位X射线吸收光谱仪，原位X射线衍射仪，原位场发射扫描电镜等。目前在Science, Nat. Energy, Nat. Mater., Nat. Catal., Nat. Comm., J. Am. Chem. Soc., Joule等重要期刊上发表文章100余篇。物质科学原位中心主页为https://insitu.sjtu.edu.cn/，更多科研进展可在网页查询。文献信息：
Gui Zhao, Kuan Lu, Yunan Li, Fagui Lu, Peng Gao, Bing Nan, Lina Li, Yixiao Zhang, Pengtao Xu *, Xi Liu *, Liwei Chen *, Chin. J. Catal., 2024, 62: 156–165
期刊信息：
Chinese Journal of Catalysis（《催化学报》，月刊，英文刊）创刊于1980年，是中国化学会催化专业委员会会刊，由中国科学院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办。期刊现任共同主编为李灿院士和张涛院士，主要发表催化领域各研究方向的最新研究成果，SCI影响因子为15.7，入选中国科学院期刊分区化学类1区Top期刊，连续13年被评为“中国最具国际影响力学术期刊”，入选中国科技期刊卓越行动计划二期项目英文领军期刊，入选中国科学院精品科技期刊建设试点项目。期刊所有文章均不收取审稿费和版面费等任何费用，电子版在Elsevier平台出版：
