研究出发点课题组前期工作证实，MgAlOx是潜在的Ag基催化剂优异载体（Journal of Catalysis 436 (2024) 115575）。基于水滑石衍生复合氧化物的优异特性，我们尝试利用LDHs衍生制备的MgAl-LDO作载体来改善Ag/Al2O3催化剂特性，构筑高性能低温逃逸氨脱除催化剂。实验及理论计算结果发现，MgAl-LDO载体丰富的羟基位点，更好地促进了Ag0活性物种的稳定构建和高度分散，优化了催化剂对NH3和O2的吸附和活化能力，显著提高了低载银催化剂的NH3-SCO反应性能。该研究为设计高效逃逸氨脱除催化剂提供了新思路。研究发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy上（Applied Catalysis B: Environment and Energy,2025, 366 ,125031），太原理工大学化学与化工学院博士生刘雪贞为第一作者，吴旭教授为通讯作者。
图文解析通过浸渍法分别制备了Ag/Al2O3和Ag/MgAl-LDO(O)催化剂，借助HAADF-STEM表征观察到（Fig. 1. (a-d)），相比于10%Ag/Al2O3催化剂（平均粒径为12.16 nm），降低银的负载量，5%Ag/Al2O3催化剂的颗粒尺寸降低（平均粒径为8.17 nm）。当载体由Al2O3改变为MgAl-LDO(O)时，5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂的颗粒尺寸进一步降低，平均粒径为2.83 nm，表现出较好的分散性。此外，原位红外及核磁表征揭示，相比于Al2O3载体，MgAl-LDO(O)表面丰富的羟基位点可以更有效地锚定Ag0活性组分，实现了活性组分的高度分散及活性中心的充分暴露（Fig. 1. (e-h)）。 Fig. 1. (a-d) HAADF-STEM images, (a) 10Ag/Al2O3, (b) 5Ag/Al2O3, (c, d) 5Ag/MgAl-LDO(O). (e, f) In situ DRIFTS analysis of hydroxyl content over samples using NH3 as a probe molecule at 30 ℃, (g, h) 1H MAS NMR spectra.
Ag-K边XAFS结果表明（Fig. 2. (a-b)），三种催化剂表面的Ag物种主要以金属Ag0及Ag+的混合形式存在。通过UV-vis，H2-TPR及XPS Ag 3d等表征手段（Fig. 2. (c-f)）发现，相比于10%Ag/Al2O3催化剂，降低Ag负载量及改变载体，5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂表面构建出更多均匀分布的小粒径金属Ag纳米颗粒（AgNPs），显著提高了催化剂对NH3和O2的吸附和活化能力（Fig. 3. (a-c)）。
Fig. 2. (a) Ag K-edge XANES spectra, (b) χ(R) k3-weighted Fourier-transform EXAFS spectra, (c) The UV-vis spectra, (d) H2-TPR, (e) Ag 3d XPS spectrum, (f) Ag MNN Auger spectrum for 10Ag/Al2O3, 5Ag/Al2O3, and 5Ag/MgAl-LDO(O) catalysts. Fig. 3. The (a) NH3-TPD spectra, (b) O2-TPD spectra, and (c) O 1 s XPS spectrum of 10Ag/Al2O3, 5Ag/Al2O3 and 5Ag/MgAl-LDO(O) catalysts. NH3-SCO催化性能测试结果表明，5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂表现出优异的催化性能(Fig. 4(a-b))。动力学计算结果也显示出5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂具有较高的转化频率和更低的活化能（Fig. 4(c-d)），稳定性测试的结果显示出5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂的性能没有出现明显降低，表明通过MgAl-LDO(O)载体实现了对Ag0活性物种的有效优化。 Fig. 4. The (a) NH3 conversion, (b) N2 selectivity, (c) Arrhenius plots, (d) TOF values of 10Ag/Al2O3, 5Ag/Al2O3 and 5Ag/MgAl-LDO(O) catalysts. 原位红外光谱结果揭示了在5Ag/MgAl-LDO(O)催化剂表面的NH3-SCO反应遵循i-SCR反应机制（Fig. 5(a-b)）。基于此，进一步的DFT计算结果（Fig. 6），i-SCR机制中控速步骤是NHNOH*+*→N2*+H2O*（* 代表催化剂金属表面未被占用的空位），在5%Ag/MgAl-LDO(O)催化剂表面更容易发生。 Fig. 5. In situ DRIFTS of NH3 oxidation processes at 240 ℃. (a) 10Ag/Al2O3, (b) 5Ag/MgAl-LDO(O). Fig. 6. Energy profile and optimized structures for N2 generation reactions over Ag (111) and Ag2O (111) surface.
科研上主要围绕污染物催化消除及资源化利用开展研究，先后主持国家、省部级项目10余项；以第一作者或通讯作者在Journal of Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental and Energy、Advanced Functional Materials等SCI学术刊物上发表论文70余篇，授权中国发明专利25件（转化3件），出版学术专著1部，指导毕业博、硕士20余人，获评山西省优秀研究生论文4篇，兼任全国醇醚燃料标准化技术委员会委员，山西省煤化工标准化技术委员会委员等。
文献信息Xuezhen Liu, Yin Che, Jiangning Liu, Lifei Liu, Xianfeng Wu, Zhaoyang Fan, Yang Deng, Xia An, Xu Wu*. NH3-SCO performance-boosting for Ag-based catalysts at low temperature: insight into LDHs-derived MgAl-LDO with low Ag loading, Applied Catalysis B: Environmental and Energy 2025, 366, 125031.
