一、模型和情景设置：研究使用了GEOS-Chem 3-D（模型版本12.9.3）来评估2015年和2050年活性氮对PM2.5的贡献（模型的水平分辨率为2.5°×2.5°，垂直分辨率为47层）。研究采用了三种不同的未来情景，包括SSP1和RCP2.6、SSP3和RCP7.0、以及SSP4和RCP3.4，分别称为SSP126、SSP370、SSP434。这三种情景覆盖了从2015年到2050年间NOx、NH3和SO2排放变化的低、中、高范围。
二、数据获取：2015年和2050年不同情景下的月度人为排放数据包括NH3、NOx、BC、CH4、CO、OC、SO2和VOCs是从CMIP6数据集中提取的。此外，研究还考虑了从土壤和海鸟源的NH3、土壤和闪电源的NOx、以及全球火灾排放数据库（GFED4）中的生物质燃烧排放。模拟采用了NASA的MERRA2气象数据，并且固定了工业尘埃的排放在2015年的水平。为了准确模拟人类活动导致的排放变化对PM2.5的影响，研究将2050年的气象、自然及生物质燃烧排放固定在2015年的水平。
三、量化活性氮对PM2.5的贡献：为了量化活性氮对PM2.5的贡献，研究通过设定不同的排放削减目标（包括完全去除、减少50%和25%的人为氮排放），模拟这些减排对PM2.5浓度的具体影响。其中，50%被认为是NH3减排的最大技术可行性，而25%则代表较为适度的活性氮控制目标。通过比较基线模拟和敏感性实验的结果，揭示了减少或去除人为活性氮排放对PM2.5浓度的具体影响。
四、计算活性氮控制效果的拐点：研究使用了Ansari和Pandis开发的G比值来评估和量化NH3和NOx排放对SIAs形成的影响。G比值用于衡量大气中NH3的游离量（中和硫酸后剩余的NH3）与气态硝酸和硝酸盐的比例，如果G>1，则表明环境中NH3富余，此时NH3的增减对PM2.5浓度影响不大；当G<1时，说明环境中NH3是限制性的，任何增加的NH3都会立即与硝酸结合形成硝酸铵；如果G<0，PM2.5的形成与硫酸盐浓度成线性关系，此时NH3会与硫酸盐气溶胶结合，大气中几乎没有游离的NH3。只有当G比值在0~1之间时，PM2.5浓度才会对NH3的变化产生强的响应。研究将使G=1所需的活性氮减排量定义为活性氮控制效果的拐点，该拐点为NH3减排的有效性突然增加的点，并且有效性随着活性氮排放的减少进一步增加。通过敏感性分析，研究计算了不同NOx减排比例下（25%、50%、75%、100%）实现G=1所需的NH3减排水平。一旦减少水平达到拐点，NH3控制的有效性将显著增加；如果减排未达到拐点，则控制NOx仍比控制NH3更有效。
图1. 2015年和2050年SSP1-RCP2.6、SSP3-RCP7.0和SSP4-RCP3.4情景下全球年均区域人口加权PM2.5浓度的分布（单位：微克每立方米）。只有蓝色部分达标WHO AQG。
图3. 2015年与2050年SSP1-RCP2.6情景下，100%减排得到的NH3和NOx对PM2.5贡献率，及25%减排得到的NH3和NOx对PM2.5贡献率的对比。NH3减排成效随减排比例呈现强烈非线性，而NOx则较为现线性。
图4.NH3富余程度随活性氮减排比例变化的演变规律及能有效减缓PM2.5所需的NH3减排“门槛”幅度。
*该研究受到国家自然科学基金委、UNCNET、PKU-IIASA联培博士后奖学金、中国博士后基金会和香港科技大学（广州）共同资助。
参考文献
Ambitious nitrogen abatement is required to mitigate future global PM2.5 air pollution toward the World Health Organization targetsGuo, Yixin et al.One Earth, Volume 7, Issue 9, 1600 - 1613
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