吴凯丰课题组再发Nature Nanotechnology：量子点蓝色激光

学术 2024-11-02 09:17 浙江

▲共同第一作者：蔺煦阳、杨阳、李学杨

共同通讯作者：杨阳、吴凯丰

通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所

论文DOI：10.1038/s41565-024-01812-0（点击文末「阅读原文」，直达链接）

本文速览

可调谐的高品质蓝色激光在诸多领域具有重要应用价值。本文中，研究团队制备了具有优异光学性能的低毒性（不含铅镉）蓝光胶体量子点，揭示了其多激子复合动力学。以此为指导，基于胶体量子溶液为光增益介质实现了高品质、高稳定的蓝色激光输出。该研究对于推动胶体量子点在激光领域的实际应用具有重要意义。

背景介绍

胶体量子点具有光谱可调谐、发光纯度高、成本低廉等优点，在激光领域备受关注。然而，胶体量子点的独特物理性质使其作为光增益介质面临挑战。通常情况下，胶体量子点具有多重带边简并，需要产生多个激子来实现粒子数反转，进入到光增益状态。然而，量子限域效应使得多激子相互作用显著增强，多激子态通常会以非辐射俄歇复合的方式快速衰退，这也大大缩短了光增益寿命（通常在皮秒量级）。一般而言，胶体量子点只能以密堆积薄膜的形态作为固态光增益介质，这是因为密堆积能获得较大的增益系数，从而在光增益衰退之前就建立起有效的光学放大。吴凯丰研究员团队长期致力于胶体量子点的超快光物理以及光增益机制研究，提出了基于电子预掺杂量子点的近“零阈值”光增益概念并进行实验展示（Nat. Nanotechnol., 2017, 12, 1140），观测到量子点中电声耦合诱导的亚单激子光增益效应（J.Am. Chem. Soc., 2023, 145, 25864），初步实现了俄歇抑制型量子点在溶液中的放大自发辐射（Adv. Mater., 2024, 36, 2308979）。在相关领域积累了丰富的理论基础和实践经验。

本文亮点

本工作中，研究团队制备了高品质的蓝光ZnSe/ZnS核壳量子点。该量子点尺寸紧凑（直径约7.8纳米），具有自发形成的渐变型壳层组分（ZnSe_1-xS_x），其“光滑”的限域势阱有助于抑制非辐射俄歇复合，从而延长双激子寿命和增益寿命。团队使用飞秒瞬态吸收光谱研究了该量子点的多激子复合动力学和光增益行为，发现其具有接近1纳秒的双激子光增益寿命。该寿命比相同体积的ZnSe核量子点提升近一个数量级，接近此前报道的20纳米直径的复杂核壳量子点的光增益寿命。尺寸紧凑、增益寿命长的优点使得该量子点有望在溶液中充当“染料”的角色，实现液体激光输出。团队进一步使用飞秒激光和纳秒激光泵浦量子点溶液，均实现了低阈值的蓝光放大自发辐射，并具有较高的增益系数（约53每厘米）。在纳秒准连续光泵浦下，该量子点溶液在经典的Littrow激光腔中成功实现了激光输出。输出的激光具有阈值低、方向性好（M² 约4.7）、线宽窄（0.2 纳米）、可连续调节、相干性好（相干时间约1皮秒）、偏振度高等特点。尤其值得指出，该量子点液体激光可以在不搅拌不循环的条件下实现长时间的稳定输出，比相同波段的蓝光染料分子稳定性高出两个数量级以上。

图文解析

图1. ZnSe/ZnS胶体量子点的基础表征. (a)形貌和化学组分；(b)结构和组分示意图；(c)稳态吸收和发射光谱；（d）时间分辨发光寿命曲线。

图2. ZnSe/ZnS胶体量子点的双激子动力学及光增益。(a) 少激子条件下的瞬态吸收光谱；(b) 多激子条件下的瞬态吸收光谱；(c) 412纳米处探测的激子数依赖的超快动力学曲线；(d)双激子衰退动力学及其拟合；(e) 激子数依赖的光增益谱；(f)二维光增益谱，显示光增益寿命近1纳秒。

图 3. ZnSe/ZnS胶体量子点放大自发辐射（ASE）特性。100飞秒激光泵浦产生的ASE光谱（a）；阈值曲线（b）；光斑（c）。7纳秒激光泵浦产生的ASE光谱（d）；阈值曲线（e）；光斑（f）。

图4. 胶体量子点激光器设计和光谱特性。 (a) 基于经典Littrow构型光腔的可调谐激光器；（b）通过转动光栅角度获得的可调谐窄线宽激光输出；（c）激光阈值曲线。

图5. 激光特性表征。 (a)光斑图；(b)光斑传输特性图；(c)延迟200飞秒时的干涉条纹图；(d)激光时间相干特性；(e)激光和ASE偏振特性；(f)激光输出稳定性。

总结与展望

研究团队合成了尺寸紧凑、双激子寿命长的ZnSe/ZnS 核壳结构量子点材料。将该材料应用为液体光增益介质，实现了蓝光波段可调谐的高品质激光输出。尤其是高稳定性和低毒性的双重优点，使其成为实用型液体光增益介质的有利竞争者，也为量子点在光流体学、生物成像和诊断等领域的应用提供了新机遇。此外，合金化的ZnSe_xS_1-x 核壳量子点有望继续拓展至更短的波长，实现高品质的紫外激光输出。

心得与体会

早期的胶体量子点俄歇衰退快，光增益寿命通常在皮秒量级，需要以密堆积薄膜的形态增大光增益系数，才能在光增益衰退之前建立起有效的光学放大，这已经成为近20年来领域内的“标准范式”。国际上仅有少数的课题组（比如南京理工大学王跃教授团队等）在尝试和推进量子点液体激光研发。实际上，近年来尤其是在量子点发光二极管领域，已经发展了各类双激子寿命在纳秒以上的量子点材料，为高性能量子点液体激光的研制奠定了基础。本工作正是这样另辟蹊径，成功展示了一套极具应用潜力的蓝光液体激光系统。考虑到目前量子点薄膜在实现稳定电泵浦激光方向面临的重重挑战，液体光泵激光因其优异的热管理，有可能成为率先走向应用的量子点激光技术。

课题组介绍

大连化学物理研究所吴凯丰研究员团队是国际上量子点超快光物理与光化学领域的代表性团队之一，长期致力于量子点等低维材料的激子、载流子与自旋超快动力学研究，探索其在新型能源、量子和发光技术中的应用。近年来，(1) 团队发展了飞秒瞬态磁光技术用于观测和操控量子的自旋相干动力学，率先实现了量子点自旋的室温相干操控（Nat. Nanotechnol. 2023, 18, 124），揭示了量子点激子精细结构裂分及相干拍频的新机制（Nat. Mater. 2022, 21, 1282），室温下观测到了弗洛凯态及其退相干动力学（Nat. Photonics 2024, 18, 1044），受邀综述了量子点的相干效应及量子信息应用等（Nat. Mater. 2024, 23, 1027；Nat. Nanotechnol. 2023, 18, 968）；(2) 深入研究了量子点到有机分子的自旋三线态传能机制，基于三线态传能实现了高效率的近红外光子上转换与光合成（Nat. Photonics 2023, 17, 346）; (3) 系统研究了量子点多激子动力学及其光增益调控机制，研制了覆盖可见波段的高性能量子点液体激光（Nat. Nanotechnol. 2024, 10.1038/s41565-024-01812-0）。

课题组网站：http://www.kwu.dicp.ac.cn/

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