清华大学/南洋理工大学合作，Nature Nanotechnology！

学术 2024-11-15 20:00 浙江

▲第一作者：Andrés Granados del Águila、Yi Ren Wong

通讯作者：Andrés Granados del Águila、Qihua Xiong

通讯单位：新加坡南洋理工大学、清华大学、量子信息前沿科学中心（北京）、量子物质协同创新中心（北京）、北京量子信息科学研究院

论文doi：

https://doi.org/10.1038/s41565-023-01438-8

背景介绍

激发电子量子物质的集体状态，模仿经典流体的行为，需要明显的多体相互作用。在固体中观测这样的流体动力学流动是极具挑战性的，因为它要求在所有散射通道中以最短的时间尺度发生表征电子激发之间碰撞的散射时间。如果满足这个条件，动量守恒(与扩散输运不同)，导致电子密度的集体输运，类似于经典流体中分子的类液体运动。令人惊讶的是，最近在高质量的石墨烯和PdCuO₂中实现了电子流体。半导体中的激子(耦合的电子-空穴对)可以形成集体态，有时表现出惊人的非线性特性。

02

本文亮点

1.本工作展示了短寿命激子在直接带隙、原子薄的MoS₂半导体中的集体态的实验证据，其传播类似于经典液体的传播。不管晶体缺陷和几何限制，MoS₂单层表现出近乎均匀的光致发光。

2.激子流体以~1.8×10⁷ ms^-1(光速的6%左右)的速度流过超长距离(至少60 μm)。在六方氮化硼封装的器件中，在没有自由电荷的情况下，在接近室温的临界温度(通常T_c≈150 K)以下，集体相出现在一个临界激光功率以上。

3.本工作的理论模拟表明，动量是守恒的，激子之间实现了局域平衡；这两个特征都与激子输运的流体动力学描述相符合。

图文解析

▲图1. 原子级薄的MoS₂半导体中由电背栅驱动的异常激子输运

要点：

1、在稳态PL成像实验中，本工作使用具有明确高斯空间分布的激光作为激发源，其半峰全宽(FWHM)为σ_laser≈1.3 μm。单层MoS₂具有较大的本征电子浓度，显著影响这种二维半导体的光学响应。

2、本工作通过引入背栅(V_g)来控制电子密度(ne)和激子响应。在大的正V_g(即高ne)处，图1b中的反射率对比度由一个单共振主导，记为X-，对应于trion态，也被描述为吸引极化子。

3、在这个金属态(V_g>20 V)中，中性激子，也被称为排斥极化子，是不存在的。随着V_g下ne的减小，在X-上方38 meV处开始出现激子共振X。V_g的进一步降低导致激子吸收的强烈增加和向低能量的单调移动。在V_g=-30 V以下，X-特征消失。在这个绝缘区域(V_g<-30 V)，只有中性激子共振(E_X(0)≈1.950 eV)被解析。

4、为了研究反常激子输运和相关的非线性光学效应，本工作制备了高质量、大面积的(A≈1200 μm²) MoS₂单层。本工作的样品的最长尺寸为40-60 μm (图1c)，是σ_laser的30-40倍。这使得本工作可以通过PL成像来监测激子布居数在空间中的长程传播和分布，并将其作为V_g、功率和温度的函数。

▲图2. 激子的长程输运

要点：

1、选取固定功率(P=1000 μW)和温度(T=20 K)时的PL图像截面作为背栅电压的函数，如图2a所示。当V_g从0减小到-20 V时，PL强度谱保持不变，呈现高斯峰和指数衰减的拖尾。大部分的PL强度(~75%)落在以激发点(x_laser=0 μm)为中心的高斯分布范围内。

2、高斯轮廓(区域I)表示激子布居远离产生源的扩散输运。区域I的FWHM σ_I=(1.6±0.2)μm与σ_laser相当，表明在TMDs中广泛报道的低迁移率的非相互作用激子密度。这种分布的形状不受V_{g ，}P和T变化的影响(图2a-c)。

3、此外，在V_g=-60 V和T=20 K下，区域II的PL谱也随激发功率呈非线性变化，如图2b所示。在P=1000 μW和V_g=-60 V条件下，直到~150 K的异常高晶格温度时，才观察到台阶状形貌(图2c)。随着T的进一步增加，PL谱的指数分量迅速减小，在180 K以上，指数分量几乎可以忽略不计(<10%)。

▲图3. 激子流体输运及相图

要点：

1、观测到的长程传播可以是弹道流或流体动力流的结果。为了确定输运的性质，本工作制作了一个复杂通道边界延伸超过几十微米的图案化样品。当V_g=0 V(通常的扩散机制)时，不存在长距离传播(图3a)。当V_g=-60 V时(图3b-d)，本工作几乎在整个器件上检测到了均匀的PL，而不管沟道中的扭曲数是多少，这是一个与激子输运的流体描述兼容的特征。

2、通过使用无粘(零粘) Navier-Stokes输运方程本工作证明了(图3c、d)在图3b中的PL分布与激子密度内的动量守恒一致。相反，本工作在弹道区的输运模拟(图3d)未能解释实验趋势。因此，本工作在稳态激励下的实验观测与流体力学描述是相容的。

3、为了解析激子相中的任何空间顺序，需要对晶体质量更高的单层进行额外的实验。集体态被印记在指数PL分布中的反常输运行为所证明。因此，本工作使用指数衰减常数LX，定义为激子流体的输运长度，作为一个特征宏观参数来密切监测源于微观多体相互作用的相变，作为V_g_,P和T (图3d、e)的函数。

▲图4. 超快激子流体流动

▲图5. 流体激子的非线性输运和能量蓝移

要点：

1、图4给出了泵浦光与探测光之间的典型延迟时间(Δt)在V_g=-60 V时的差分反射信号DR(Δx,E)。在Δt=0 ps处(图4a)，定义为激子共振能量处激光光斑下的光生密度被热化的时间框架，在E_X(0)=1.950 eV处激子布居产生微弱的正DR信号(光漂白)。

2、随着Δt的增加，光漂白特性变得明显，并通过空间扩展(图4b-d)，仅在1.2 ps内达到20 μm。值得注意的是，能量低于X的态不传播。因此，长程输运完全由明亮的中性激子决定，这进一步得到了当ne高达V_g=0 V时对传输的抑制的支持。这些观察在多个器件中得到了重现，并且与PL实验中观察到的中性激子的长程传输一致。

3、图5a给出了均方位移(MSD)σ²_II-σ²_II_,_o的时间依赖性。液相(圆圈)中的MSD随时间呈超线性变化，与气相(正方形)中扩散输运的线性趋势明显不同。用抛物线函数(实线)分析MSD，得到强相互作用激子密度在原子级薄的半导体层上扩展的速度：v_X,L=(1.8±0.3)×10⁷ms^-¹。

4、本工作的统计力学计算定性地表明，在低激发密度下，激子间相互作用势应该是光滑的(图5b)，这似乎与激子由于偶极矩的波动而经历弱的长程吸引一致。随着密度的增加，由于激子相同组分之间的交换耦合产生的短程激子-激子排斥作用，势应该变得更陡峭的(图5b,左)。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01438-8

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