苏州纳米所Angew：聚合物电解质的阴离子调控助力固态锂金属电池

科技 2024-12-24 20:08 江苏

固态电解质因其不可燃性和结构稳定性被认为是提升电池安全性的关键技术。然而，固态聚合物电解质（SPEs）面临电导率低（通常低于10^-4 S cm^-1）、界面不稳定（导致电化学稳定性窗口低）和机械性能差等挑战。

在此，中国科学院苏州纳米所沈炎宾团队提出了一种可用于高压锂金属电池的阴离子调制聚合物电解质（称为AMPE）的设计概念。

具体来说，该工作通过将耐高压和高电荷密度单元与阴离子受体单元结合来设计AMPE。耐高压和高电荷密度部分有助于实现聚合物链的良好电压耐受性，并确保足够的载流子离子。以含硼分子为代表的阴离子受体通过解离阴离子-阳离子对促进游离Li⁺的产生。此外，基质中缺电子B和TFSI^-之间的强相互作用促进了阴离子还原，在锂金属负极上形成稳定的阴离子衍生固体电解质界面。

基于此，AMPE表现出3.80×10⁻⁴S cm⁻¹的高Li⁺电导率并有效抑制锂枝晶。此外，匹配该电解质的全固态Li|AMPE|LiCoO₂电池在4.40 V的工作电压下实现了700次循环的循环寿命。

图1. 阴离子调控聚合物电解质（AMPE）的设计和性质

总之，该工作成功设计并合成了一种高性能的阴离子调控聚合物电解质（AMPE）。作者通过结合高电压耐受单元和阴离子受体单元，实现了高离子电导率（3.80×10^-4 S cm^-1）和良好的界面兼容性。结果显示，该种电解质在室温下具有宽电化学窗口（5.55 V vs. Li/Li⁺），并且能够有效促进TFSI^-的分解，形成富含Li₂S/LiSO₂F的外层和LiF的内层的阴离子衍生无机富集SEI层。

因此，采用AMPE的全固态Li|AMPE|LCO电池在4.50 V的截止电压下展现出高放电比容量（~180 mAh g^-1）和优异的循环稳定性（在4.40 V/0.20 C下达到700个循环，在4.50 V/0.50 C下达到200个循环）。因此，该项工作为开发适用于高比能锂金属电池的高性能SPEs提供了新的思路。

图2. 高压下Li|AMPE|LCO电池的电化学和安全性能

Anion Modulation: Enabling Highly Conductive Stable Polymer Electrolytes for Solid-State Li-Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202412280

文章来源：电池未来

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