【水系锌电】Angew：改善锌硫电池动力学和抑制枝晶的工程电解质网络结构—Guiyin Xu

科技 2024-12-22 20:08 江苏

【论文链接】

https://doi.org/10.1002/anie.202422047

【作者单位】

东华大学

【论文摘要】

水基锌硫电池(Zn-S)具有能量密度高、成本低、安全性高等优点，是传统锂离子电池的有效替代品。然而，硫阴极转化的缓慢氧化还原动力学和阳极稳定性不足等挑战依然存在。研究表明，通过引入丙二醇甲醚(PM)作为助溶剂和 ZnI₂作为电解质添加剂来调节电解质结构，可以在两个电极上得到显著的改善。实验和理论计算表明，PM 分子中较大的极性 OH 和 C-O-C 电子给予基团可以为 I^-/I^3-的氧化还原反应提供电子。它作为氧化还原介体的作用提高了硫阴极转化的可逆性。此外，粉末冶金中羟基引起的偶极矩增强了从锌阳极到电解质的电子转移，促进了阴离子的分解，提高了锌阳极的界面稳定性。

这项工作希PM 和 I^-/I^3-氧化还原介质对的协同作用使得锌硫电池在0.2 A g^-1的电流密度下能够提供令人印象深刻的1456mAh g^-1和471.8 whh kg^-1的高能量密度。

【实验方法】

材料制备：

将1M Zn (OTF)₂溶于 PM: H₂O 中，体积比为3:2，加入碘作为添加剂(0.05 M ZnI₂) ，制备了 Z/W/PM/I 电解质。同样，通过改变溶剂组分的比例，制备了不同体积比的 PM 和 H₂O (PM: H₂O = 1:2,1:1,3:2,2:1)。Z/PM 电解质中只有 PM 溶剂，Z/W/I 电解质中只有 ZnI₂溶质。采用熔融扩散法制备了 S@C 阴极材料，在氩气气氛下，将硫粉和多孔碳按7:3的质量比均匀分散在乙醇中，在155 °C 下反应12 h。冷却至室温后，得到了 S@C 复合材料。

【图文摘取】

【主要结论】

本文成功地展示了一种低成本、高性能的水性锌硫电池。这一成就是通过战略性地引入碘源（ZnI₂）和添加共溶剂（PM）来实现的。

（1）为了阐明潜在的机制，本文采用了一种综合方法，包括非原位电化学、光谱表征和理论模拟计算。

（2）这些方法使本文能够揭示PM和ZnI₂之间的协同作用，为提高电池性能提供了重要见解，共溶剂PM调节Zn²⁺的溶剂化结构，稳定水分子并形成[Zn（H₂O_x）PM）]₂+（x=1-5）簇。这重塑了配体结构，促进了水分子去溶剂化，促进了OTF的分解，形成了稳定的锌阳极SEI，从而增强了Zn的传输动力学和界面相容性。

（3）此外，PM作为电子供体参与了可逆反应，提高了硫阴极的动力学。还研究了碘源对硫阴极的催化作用。在没有碘的情况下，锌硫电池的比容量（43.4 mAh g⁻¹）在几次循环后小于其理论容量（1672 mAh g^-1）的3%，相比之下，添加ZnI2的电池由于可逆的I⁻/I³⁻反应而充当硫阴极转化的催化剂，促进了ZnS转化为硫的动力学，提高了电池的可逆性。

（4）组装好的水性锌硫电池在0.2 A g⁻¹时可以提供1456 mAh g^−l的高容量和471.8 Wh kg⁻¹的高能量密度，在3 A g⁻¹的电流密度下具有1200次循环的稳定性循环性能。

本工作电解质结构为开发水性锌硫电池开辟了道路，增强了电化学反应的动力学，平衡了水性电解质中的寄生反应，为新兴电池技术铺平了道路。

文章来源：金属能源电池

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