随着锂离子电池（LIBs）的应用扩展到包括极端温度和快速充电在内的新领域，锂离子电池面临着越来越严格的要求。为了满足这些要求，电解质应能实现快速锂离子传输，并同时在电极上形成稳定的界面相。然而，在实际情况中，改进一个方面往往会损害另一个方面，例如电解质形成阴离子衍生界面相的趋势通常会由于弱溶剂化溶剂而降低传输效率。在此，美国布鲁克海文国家实验室（BNL）胡恩源团队提出利用溶剂和阴离子形成界面相实现界面相形成和有效离子传输之间达到平衡。在此设计原则的指导下，2,2-二氟乙基碳酸酯（DFDEC）被确定为理想的溶剂。结果显示，以DFDEC为主要溶剂，以双氟磺酰亚胺锂盐（LiFSI）为盐的新型电解质，石墨||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）全电池能够在4.5 V的截止电压下快速充电并表现出长期循环稳定性。此外，该电池在500次循环后的容量保持率为84.3%，平均库仑效率（CE）高达99.93%。该种新型电解质还可以在宽温度范围内（- 20~60℃）实现稳定的电池循环，并具有出色的容量保持率。图1. 电解质设计策略总之，该工作提出了一种新型电解液设计策略，即使用溶剂和阴离子来形成界面层。该种策略可以选择具有良好离子传输特性的溶剂，并使锂离子电池在快速充电和宽温度范围等极端条件下运行。基于此，作者选择了部分氟化的线性碳酸酯—2,2-二氟乙基乙基碳酸酯作为FLC电解液系统中新的主溶剂。其与LiFSI盐的协同作用导致了主要由溶剂分解形成的石墨-电解液界面层，以及主要由阴离子分解形成的阴极-电解液界面层。结果显示，使用FLC电解液的石墨||NMC811电池实现了超稳定的长期循环并在极端循环条件下的电化学性能也得到了极大的增强。因此，该工作为保证锂离子电池能在极端条件下稳定运行的电解液设计提供了新思路。图2. 石墨||NMC811电池在不同温度下的电化学性能Synergistic Anion and Solvent-Derived Interphases Enable Lithium-Ion Batteries under Extreme Conditions, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c07806
