https://doi.org/10.1002/adfm.202421504
广州大学
金属硒化物具有优异的电导率和较高的理论容量，作为钠离子电池的替代阳极具有很大的优越性。然而，它们面临着严峻的多硒化钠穿梭和缓慢的钠离子扩散动力学等挑战。为了解决这些问题，采用熵调节策略优化Se空位的存在，并成功制备了富含Se空位的NiCoFeMnCr/CNTs （HE-MSe/CNTs）。该材料提高了对Na2Se2和Na2Se4等穿梭化合物的吸附能，有效地限制了多硒化物的溶解，改善了钠离子的扩散动力学以及NaxHE-MSe/CNTs吸附相的结构热力学。实验结果表明，HE-MSe/CNTs实现了高度可逆的钠存储过程，其中包括插层和转化反应机制。这使得在5 A g−1的高电流密度下具有400.4 mAh g−1的卓越倍率能力，并且在1 A g−1下1000次循环后具有90%的长期耐用性。
这项研究利用熵调节来定制空位形成为提高SIB阳极的性能提供了新的见解和方法。
材料制备：
在HE-MSe/CNTs的典型合成中，将10 mg (CH3COO)2Ni·4H2O、10 mg (CH3COO)2Co·4H2O、5 mg Fe(C5H5)2、5 mg (CH3COO)2Mn、5 mg (CH3COO)3Cr、35 mg酸化多壁碳纳米管（CNTs）和35 mg Se粉末在砂浆中混合30 min，然后在氩气气氛下将均匀的混合物密封在石英瓶中。将石英小瓶放入微波炉中，700瓦加热1分钟。
本文报道了一种熵调节策略，通过超快微波合成均匀混合且熵稳定的在CNTs上成核的超细HE-MSe，克服不混相限制的方法。
（1）XPS和XAFS分析揭示了Fe、Mn向Ni、Co的电子转移可以削弱M─Se键。理论和实验研究表明，在多尺度上，高熵工程与双功能硒缺陷协同作用，实现了Na离子存储活性位点、反应动力学迟缓、体体积应变效应和多硒化物穿梭的集成调制，最终实现了金属硒化电极存储容量的提高。
（2）作为概念验证，HE-MSe/CNTs电极在SIBs中经过1000次循环后，在1 A g−1下显示出454.3 mAh g−1的高容量。
这项工作为构建具有一维纳米管结构、富硒空位的高熵材料，同时保持sib的高效电化学性能提供了新的指导。
文章来源：钠时代
《钠离子电池技术发展与产业前景研究报告》
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