固体电解质界面（SEI）是在初始充电过程中通过电解液分解在负极表面形成的钝化层，对于钾离子电池（PIBs）的安全和电化学性能至关重要。PIBs因其低成本、高能量密度和出色的快充潜力而备受关注。在实际应用中中，基于石墨的电池面临严重的副反应、剧烈的体积变化、较低的初始库仑效率（ICE）和不稳定的SEI，这使得确保安全和大规模能量存储应用变得困难。因此，对于PIBs来说，合理设计SEI显得更为必要。根据先前的研究，SEI的组成和结构可以通过温度来调节。界面反应和石墨表面状态对环境温度非常敏感。通常来说，温度可以通过影响电解液的溶剂化结构、电解液组分的还原稳定性和电池内部的动力学过程（例如电解质中的K+迁移、通过SEI的扩散、电荷转移和体积扩散等），最终改变电池的电化学性能。
在这项工作中，作者提出了通过控制温度来精确调控石墨表面固体电解质界面（SEI）的有机/无机组分比例，以揭示SEI属性与界面动力学之间的关系。通过调整温度，成功在石墨表面获得了具有可控有机/无机比例的SEI组成，并通过一系列实验，使用全电池来验证其离子传输能力和稳定性。研究发现，有机组分在增强动力学方面起着关键作用，因此，具有富有机SEI（例如-(CH2CH2O)n-）的全电池展现出良好的倍率性能，而具有富无机SEI（例如KF）的全电池则展现出卓越的循环性能。相比之下，具有有机-无机平衡SEI的全电池可以协同提供快速的K+传输能力和良好的机械稳定性，从而实现良好的倍率性能和循环稳定性。该研究揭示了SEI中有机组分在优化K+存储性能中的关键作用，为SEI的合理设计提供了宝贵的指导，并对高性能钾离子电池（PIBs）的发展具有重要意义。本文以“Uncovering the Role of Organic Species in SEI on graphite Towards Fast K+ Transport and Long-life Potassium-ion Batteries”为题在国际顶刊Energy & Environmental Science上，第一作者为Ying Mo和Wang Zhou，通讯作者为湖南大学刘继磊和高鹏教授。
图1.不同有机/无机组分含量的SEI以及在不同温度下形成的机制。
图2.KFeHCF/Gr全电池的电化学性能。
图3.KFeHCF/Gr全电池的动力学特性。
图4.PIBs中SEI的演变和稳定性。
在这项工作中，作者通过调节温度设计具有不同有机/无机组分比例的石墨表面固体电解质界面（SEI），阐明了有机和无机组分对界面动力学的关键作用。研究发现，SEI中的有机组分（如PEO）在促进K+传输中发挥了关键作用，而无机组分（如KF）在循环过程中维持SEI结构稳定性中起到了关键因素。因此，有机-无机平衡的SEI能够整合有机和无机组分的物理化学优势，有效促进KFeHCF/Gr全电池中的电荷转移过程，从而实现出色的倍率和循环性能。具体来说，具有有机-无机平衡SEI的KFeHCF/Gr全电池展现出了105.1 mAh g−1的比容量，在500 mA g−1时具有77 mAh g−1的优越倍率性能，并且在50 mA g−1下经过600个循环后容量保持率为71.6%。详细的深度剖析XPS分析揭示了有机-无机平衡SEI在电化学稳定性方面的优势，甚至超过了富无机SEI，导致在全电池循环后SEI的厚度和组成变化最小。这项工作系统地阐明了SEI中不同组分对PIBs电化学性能的影响，强调了有机组分在优化K+存储性能中的重要性，并为调节SEI结构提供了合理的指导。
Y. Mo, W. Zhou, K.Wang, W. Yang, Z. Liu, S. Chen, P. Gao and J. Liu, Uncovering the Role of Organic Species in SEI on graphite Towards Fast K+ Transport and Long-life Potassium-ion Batteries. Energy Environ. Sci., 2025,
全文链接：
https://doi.org/10.1039/D4EE04698F
文章来源：高低温特种电池
《钠离子电池技术发展与产业前景研究报告》
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