傅建捷团队E&H评论文章：加强非靶向筛查的利用，以全面识别人类血液和流行病学中的化学暴露指纹图

文摘 2025-01-04 19:35 浙江

人类面临的化学暴露问题及研究背景

人类每天通过多种途径（如饮食、吸入、皮肤接触、脐带传输给胎儿）暴露于大量合成化学物质中，许多化学物质已被证实为发育神经毒物、内分泌干扰物和致癌物，化学暴露是癌症、流产、出生缺陷、肥胖、哮喘、肺炎、糖尿病、抑郁症等非传染性疾病的重要原因。然而，目前在确定危害人类健康的商用化学品以及准确估计化学污染对疾病或死亡的贡献方面，仍存在诸多未解决的科学问题。

目标分析与非靶向筛查的特点

1. 目标分析的局限性

- 过去几十年，目标分析是识别化学品的基本手段，但其严重依赖标准品，且一次分析只能覆盖有限的化学物质，如截至2024年12月17日，合成化学品数量超2.19亿种，而经济合作与发展组织分类的高产量化学品仅约5000种，这表明目标分析无法满足对众多化学品监测的需求。

2. 非靶向筛查的优势与现状

- 高分辨率质谱（HRMS）可在单次进样中从复杂样本基质中鉴定数以万计的化学品，基于HRMS的非靶向筛查（NTS）分析无需标准品和成分先验知识，是目前化学监测中化学空间最广的方法。血液是人类生物监测的首选基质，因其比组织更易获取，比尿液更能代表器官暴露，且能有效模拟化学暴露与人类健康的关联。但NTS在人类血液生物监测和流行病学研究中的应用较少，2010 - 2024年分别仅占1.4%和0.5%。

图1. 在人类血液生物监测和流行病学研究中，增强非靶向筛查（NTS）以全面识别化学混合物。（A）2010年至2024年11月29日期间使用NTS的人类血液生物监测和流行病学研究的比例。2024年11月29日，在Web of Science中通过分别搜索“人类生物监测 + 血清/血浆”和“人类生物监测 + 血清/血浆 + 非靶向筛查/非目标分析/可疑物筛查”，得到2502篇和36篇经过同行评审的出版物。对于流行病学研究，通过分别搜索“流行病学研究 + 血清/血浆”和“流行病学研究 + 血清/血浆 + 非靶向筛查/非目标分析/可疑物筛查”，获得26054篇和122篇经过同行评审的论文。（B）环境科学中使用NTS的同行评审研究趋势。2024年11月29日在Web of Science中使用关键词“非靶向筛查/非目标分析/可疑物筛查”，并限制研究领域为“环境科学与生态学”和文档类型为“文章”检索数据。红色球和线条表示添加关键词“血清/血浆”限制后的同行评审文献数量。（C）整合标准化NTS工作流程和不良结局途径网络的新研究范式有助于全面识别化学暴露指纹，并支持未来人类血液生物监测和流行病学研究中的累积风险评估。MIE，分子起始事件；KE，关键事件；AO，不良结局。

人类血液生物监测和流行病学研究中NTS应用的要点

1. 数据标准分析

- 应在标准化数据分析中纳入转化产物（TPs）的识别，并谨慎考虑其对母体污染物健康影响的作用。从血液暴露组学角度，天然产物毒物（如吡咯里西啶生物碱、马兜铃酸）和具有潜在毒性问题的药物也应通过NTS进行监测，因为这些物质可能也是健康风险的驱动因素。

2. 提取程序

- 去共轭是标准化提取程序中的关键步骤，去共轭实验理论上会破坏样品中TPs（主要是II相代谢物）的化学结构，所以建议同时进行去共轭和不去共轭提取。

3. 仪器检测

- 由于人类生物监测和流行病学研究样本量常达数百或数千，在大规模仪器检测（持续数天、数月甚至数年）中需仔细审查批次效应，一旦发现明显的批次效应，就需要进行校正。

非靶向筛查（NTS）在关联研究中的应用及意义

1. 揭示化学鸡尾酒的混合效应

- 当前研究多聚焦于单一化学物质与健康影响的关联，而在现实中人类普遍暴露于多种化学物质，化学鸡尾酒的混合效应被忽视。基于标准化NTS方法，可构建化学鸡尾酒与健康结果的复杂关联模型，在一定程度上揭示“鸡尾酒效应”。

2. 识别化学暴露指纹

- NTS能够全面获取化学鸡尾酒的人体暴露信息，在流行病学研究中引入相关暴露变量与疾病进行关联分析。通过构建多样化污染物与各种疾病的多维关联网络，可捕捉导致特定疾病的特征污染物，即“化学暴露指纹”，这将为未来高级人类生物监测和流行病学研究提供重要的基础信息和参考。

3. 支持累积风险评估

- 传统累积风险评估概念（如浓度或剂量相加和独立作用）在计算化学混合物联合效应时，因化学混合物在化学结构和作用方式（如酶抑制、神经毒性、光合作用抑制）上的多样性而存在局限性。通过链接如美国环保署ToxCast计划等毒理学数据库，可获取或预测某些“化学暴露指纹”的分子起始事件、关键事件和不良结局，引入不良结局途径（AOP）概念来表征化学混合物的健康影响。AOP将细胞水平的毒性途径与器官水平、生物体水平的反应相连接，多个AOP共享关键事件的相互作用（即AOP网络），可整合NTS和毒性数据中的大量信息，为累积风险评估中预测和解释联合效应提供合理方案，并且将组学和系统生物学方法纳入AOP网络，能进一步探索化学混合物诱导不良结局的分子机制。

研究展望

整合标准化非靶向筛查（NTS）工作流程和AOP网络的研究范式有望准确识别人类有机污染物的联合暴露及其相关疾病或死亡负担，这将极大地推动未来人类血液生物监测和流行病学研究的发展，为全面评估化学暴露对人类健康的影响提供更有效的方法和依据。

Li, P., Zhu, B., Liu, Y., Huang, K., Fu, J., Zhang, H., Fu, J., & Jiang, G. (2025). Enhancing the utilization of nontarget screening to holistically identify chemical exposure fingerprints in human blood biomonitoring and epidemiological study. *Environment & Health*, 2(1), 1-11. https://doi.org/10.1021/envhealth.4c00256

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