发展安全环保、低成本、高性能的储能系统是实现“双碳”目标和可持续发展的关键。水系锌离子电池(ZIBs)由于其固有的安全性、低成本和环境友好性，被认为是极具潜力的下一代储能技术。然而，锌负极枝晶生长、腐蚀和析氢等问题严重阻碍了水系ZIBs的实际应用。目前，改善锌负极稳定性的策略大多集中于负极改性，较少关注正负极界面的协同调控。
清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授团队提出了一种全新的策略，利用二乙烯三胺五乙酸钠盐 (DTPA-Na) 作为电解液添加剂，在锌负极和MnOOH正极上分别构建了稳定的固态电解质界面(SEI)和正极电解质界面(CEI)。
该策略的独特之处在于DTPA-Na的双功能性：一方面，DTPA-Na能够调控锌离子的溶剂化结构，并优先在锌负极表面还原，形成多层结构的SEI，从而有效抑制界面副反应，促进均匀的锌沉积，抑制枝晶生长；另一方面，DTPA-Na可以与正极溶解的Mn2+发生络合反应，在正极表面形成Mn-DTPA络合物CEI，有效抑制活性物质溶解和副反应发生，从而提高电池的循环寿命和抑制自放电现象。
图1. 循环后的锌负极上SEI的组成和微观结构
图2. 采用ZSO和ZSO+DTPA-Na作为电解液的电化学性能
图3. Zn||MnOOH电极上CEI的形成及循环性能
通过一系列表征手段和电化学测试，该团队证实了DTPA-Na在负极和正极分别构建了稳定的SEI和CEI。修饰后的 Zn//MnOOH 全电池表现出优异的电化学性能，循环寿命超过5000次，自放电720小时后容量保持率高达98.61%，显著优于未改性的电池体系。
该研究提出了一种通过电解液添加剂协同构建SEI/CEI来提升ZIBs性能的新策略，为设计高性能水系ZIBs迈向实用化提供了重要借鉴。
图注：DTPA-Na添加剂通过在锌负极形成SEI和在MnOOH正极形成CEI来提高水系ZIBs的性能。
论文信息
Transforming Zinc-Ion Batteries with DTPA-Na: A Synergistic SEI and CEI Engineering Approach for Exceptional Cycling Stability and Self-Discharge Inhibition
Yongfeng Huang, Hao Yan, Wenbao Liu, Feiyu Kang
文章的第一作者是清华大学的博士研究生黄永烽
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409642
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