热活化延迟荧光材料，简称TADF材料，因其具有理论100%激子利用率，可以显著改善OLED器件性能，是学术界和产业界关注的焦点。TADF材料通常由富电子给体单元和缺电子受体单元构成，因此，发展新型给体单元和受体单元是构筑高性能TADF材料的关键。
四川大学化学学院游劲松教授和宾正杨教授团队长期致力于开发新型给受体结构单元，并进一步用于构筑高性能TADF材料。近日，该团队提出了一种新的TADF材料分子设计策略，从羰基（O=C）受体转变为酰胺（O=C-N）受体，显著提高了此类TADF分子的电化学稳定性，并由此开发了一系列基于苯甲酰基咔唑和咔唑啉受体的高性能TADF分子，并以这些分子分别作为发光材料和主体材料制备了高性能的非掺杂OLED器件和窄光谱红光OLED器件。
研究表明，基于酰基咔唑受体的DMAC-BZA-Cz分子表现出比基于二苯甲酮受体的DMAC-BP-Cz分子更稳定的还原电位，表明从羰基单元转变为酰胺单元可以增强电化学稳定性。光物理测试结果显示，基于苯甲酰基咔唑啉的TADF分子DMAC-BZA-o-Czl、DMAC-BZA-m-Czl、DMAC-BZA-p Czl和SPAC-BZA-p-Czl的延迟荧光寿命（τd）分别为1.9 μs、1.6 μs、1.6 μs和1.7 μs，均比DMAC-BP-Cz（2.1 μs）短。此外，这些分子表现出明显的聚集增强发光特性（AEE），在纯薄膜中的光致发光量子产率（PLQY）显著超过DMAC-BP-Cz（70%），最高达到了99%。高PLQY和短τd的结合促进了高效的反系间窜越速率过程，基于苯甲酰基咔唑啉受体的TADF分子反系间窜越速率（kRISC）均超过1.0 × 106 s-1，非辐射跃迁速率范围为0.11 × 105 s-1至0.61 × 105 s-1，明显低于DMAC-BP-Cz的2.46 × 105 s-1。
得益于显著的AEE特性和优异的激子动力学特性，基于苯甲酰基咔唑和咔唑啉为受体的TADF分子作为发光材料制备的非掺杂OLED器件取得了优异的性能。器件主要为绿光发射，最大外量子效率（EQEmax）均超过20%，最大达到了26.0%，显著优于DMAC-BP-Cz分子的17.0%。此外，以这些TADF分子作为主体材料，红色荧光分子DBP作为发光材料制备得到窄光谱红光OLED器件，EQEmax达到了22.4%，代表了当前窄光谱红色荧光OLED的最高效率。这项工作不仅展现了酰胺（O=C-N）骨架作为受体在构建TADF材料中的巨大潜力，也为高效TADF材料的设计合成提供了新的思路。
论文信息
Design of Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials: Transition from Carbonyl to Amide-Based Acceptor
Anping Luo, Yuanyuan Bao, Junjie Liu, Prof. Dr. Yudong Yang, Yayin Deng, Prof. Dr. Jingsong You, Prof. Dr. Zhengyang Bin
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202411464
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