肿瘤标志物的精准检测是实现癌症早筛早诊最有效的方法之一，但其浓度在正常和病理状态之间通常波动很小，从而对癌症阴阳性的精准诊断构成重大挑战。例如，酸性磷酸酶（ACP）临床上常被当作前列腺癌（PCa）早期筛查的标志物，其在血清中的浓度大于9 U·L-1即预警患癌可能。然而，目前ACP的分析主要依赖于检测信号的“逐渐”降低或增加，这种“渐变式”的检测模式难以精准区分ACP在PCa阴阳性之间的微小浓度差异，易造成假阳或假阴性的诊断结果。
针对这一问题，近日，华东理工大学材料科学与工程学院李永生教授团队设计了一种“突跃”响应型镧系MOFs荧光探针。该探针通过对血清中ACP阈值浓度（9 U·L-1）时的“突变”式响应（即ACP浓度< 9 U·L-1时表现为荧光静默，≥ 9 U·L-1时荧光打开），实现了对血清中ACP在PCa阴阳性之间微小浓度差异的精准区分，从而显著提高了PCa早期筛查的准确性。
具体而言，作者通过将混合价态Ce金属中心、电荷/能量供体均苯四甲酸和发光活性中心Tb3+共组装到MOF中，合成了具有还原/光活性的双镧系MOFs（Tb-CeMOF-X）。利用ACP与混合价态Ce节点间的级联反应，巧妙地调控体系中荧光猝灭（Path 1：配体"Ce4+的电荷转移）/增强（Path 2,3：配体"Tb3+、Ce3+"Tb3+的能量转移）过程的此消彼长，使得探针中Tb3+的发光在ACP阈值浓度（9 U·L-1）时表现出从“无”到“有”的荧光“突变”。该过程就像酸碱滴定，即在滴定终点附近仅仅微量滴定剂就会引起指示剂颜色的突变。值得一提的是，这一“突跃”响应的灵敏度还可通过进一步调控MOF的结构缺陷而得到提高，从而提高PCa早期筛查的精确性。
该工作由博士研究生葛凯明同学在郝继娜副教授和李永生教授的指导下完成。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海领军人才等项目的支持。
论文信息
Leap-Type Response of Redox/Photo-Active Lanthanide-Based Metal–Organic Frameworks for Early and Accurate Screening of Prostate Cancer
Kaiming Ge, Guoli Chen, Prof. Dapeng Zhang, Dr. Ji-Na Hao, Prof. Yongsheng Li
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202411956
点击左下角 “ 阅读原文 ” ，可直达阅读该论文原文。
Angewandte Chemie International Edition
《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年，是德国化学学会（GDCh）的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊，《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域，刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。
更多精选文章
Angew. Chem. ：TiO2 负载的多孔 Au 纳米粒子上抗聚集Cu 单原子可实现 CO2 向 CH4 的可持续光转化
