以轮烷为代表的机械互锁结构为分子机器的研究提供了重要平台，展现了在分子识别、催化和药物递送领域的巨大潜力。尽管大环分子在轮烷合成中得到广泛应用，金属有机大环在制备轮烷化合物方面的进展相对较少，尤其是形成聚轮烷的案例寥寥可数。英国的Winpenny课题组曾通过“环-受体···轴-给体”作用模式(F···H-N)报道了一例基于金属有机大环的聚轮烷化合物。
近日，中国科学家在福建物质结构研究所取得重大突破，以对铝分子环体系的持续性研究和中国元素“冰糖葫芦”的启发为基础，成功实现了Al8无限聚轮烷结构的制备。这项研究由方伟慧研究员和张健研究员领导，采用了多位点、自适应的Al8分子环作为大环主体，开发了与Winpenny课题组相反的“环-给体···轴-受体”作用模式，实现了分子、配合物以及聚合物在环内的逐步封装，最终得到了Al8无限聚轮烷结构。这一新作用模式发现不仅打破了原有的轮-轴组装模式的限制，还赋予了配位轴受体更大的灵活性，促进金属有机大环内限域空腔的逐步组装。通过三阶非线性光学测试，他们证实Al8大环的光限幅响应信号可通过在环内的轴线上引入重金属阳离子、增加主客体共轭程度进行调制。本工作将为金属有机大环迈向机械互锁结构等领域引发巨大的研究潜力，为未来的科学研究开辟了新的方向。
论文信息
Designed Synthesis of an Aluminum Molecular Ring Based Rotaxane and Polyrotaxane
Ya-Jie Liu, Chan Zheng, Han Xiao, Zirui Wang, Cheng-Yang Zhang, San-Tai Wang, Prof. Wei-Hui Fang, Prof. Jian Zhang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202411576
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