北京化工大学冯拥军、李慧玉&塔里木大学田维亮GEE|绿色高效稳定的吸附耦合原位芬顿固定床反应器

学术   2024-12-11 22:31   上海  

背景介绍

随着化工业的迅速发展,各类产品丰富了人们的生活,随之而来的废水排放也造成了生态和环境问题。铁基芬顿催化剂成本低、催化性能高被应用于水污染治理。目前,铁基芬顿催化剂在实际应用中存在两个主要挑战:(1)在实际废水去除过程低浓度时的低效率;(2)在低pH值范围内活性物种的浸出,形成铁泥。吸附技术有助于低浓度污染物在催化剂表面的富集,从而加速芬顿氧化过程。因此,为进一步解决挑战开发高性能、低溶解度和低成本的非均相催化剂十分必要。本文提出了一种基于中国甘肃省白银市低品位凹凸棒石层状铁的吸附耦合类芬顿氧化策略用于亚甲基蓝(MB,典型有机染料污染物之一)的去除。利用粉体凹凸棒石进行了吸附耦合芬顿氧化间歇实验,优化了去除条件,即反应时间、初始pH、催化剂添加量、H2O2添加量和初始污染物浓度,进一步探究了相应的去除机理。此外,以毫米级凹凸棒石/聚砜催化剂小球为填料构建固定床反应器进行连续去除实验,测试其降解性能和回收能力,可用于实际大批量废水处理。


图文解读

1

凹凸棒石的提纯和聚砜/凹凸棒石

催化剂小球的制备方法:

图1. 凹凸棒石的提纯及PSF/ATP催化剂小球的制备示意图。


采用分散剂辅助旋转液膜反应器进行凹凸棒石粘土矿物的分离提纯,以进行粉体催化剂的间歇实验;进一步通过水诱导相分离法制备聚砜/凹凸棒石催化剂小球,作为填料填充固定床反应器进行连续实验。


2

提纯凹凸棒石对有机污染物的吸附耦合

原位芬顿氧化间歇实验:

图2. 提纯凹凸棒石吸附耦合原位芬顿氧化去除:(a)亚甲基蓝(MB)和(b)甲基橙(MO)。


在最佳的去除条件下,利用提纯凹凸棒石(ATP)对阴、阳离子有机染料亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)进行吸附耦合原位芬顿氧化间歇实验。结果表明,ATP对两种染料均表现出优异的去除性能,100分钟内的去除效率分别达100.0%和99.3%。此外,进一步进行了动力学实验和影响因素探究实验。


3

凹凸棒石基固定床反应器

对有机污染物的连续去除:

图3. (a)固定床反应器;(b)333 K下的吸附过程,(c)343 K下的类芬顿氧化过程,(d)循环实验,(e)FBR-Fenton过程工业废水的COD、COD去除效率和铁浸出量。


基于聚砜/凹凸棒石(PSF/ATP)催化剂小球,构建固定床反应器(FBR)用于连续去除MB。结果表明,吸附处理量为15.5 L,一个吸附-芬顿周期内的处理量达35.5 L,去除效率大于99%,五个循环周期后,去除效率仍维持在99%,总去除量达255 L。进一步对实际工业树脂废水进行连续去除,连续处理10小时后COD去除效率达83.05%,FBR成本为0.398 $ m-3


总结与展望

低品位高本征层状铁含量的凹凸棒石是一种低成本高效率的吸附耦合类芬顿氧化双功能催化剂,具有处理大规模实际工业废水的应用前景。本研究为低品位凹凸棒石粘土矿物的高值化利用开辟了新途径,以及对设计基于吸附耦合类芬顿氧化技术的废水处理材料提供了新思路。


原文信息

本文以“Coupling adsorption and in-situ Fenton-like oxidation by iron-containing low-grade attapulgite clay towards organic pollutant removal: From batch experiment to continuous operation”为题在Green Energy & Environment期刊在线发表,论文共同通讯作者为:北京化工大学冯拥军和李慧玉、塔里木大学田维亮。

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https://doi.org/10.1016/j.gee.2024.10.004

撰稿:原文作者

编辑:GEE编辑部


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