Seloxcat课题组Small Structures:功能化二维锗烷作为高灵敏度生物传感器用于检测可卡因药物

学术   2024-11-07 14:22   浙江  
▲第一作者:雷一鸣
共同通讯作者:Jose Munoz; Jordi García-Antón
通讯单位:巴塞罗那自治大学(UAB)
论文DOI:10.1002/sstr.202400240(点击文末「阅读原文」,直达链接)


  


本文速览
本文报道了一种简单直接的、自下而上的生物功能化方法,旨在开发基于二维锗烷(2D-GeH)的电化学生物识别系统。ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器对可卡因靶标表现出出色的选择性、特异性和可重复性,证明了2D-GeH作为新兴的高灵敏度传感器在生物传感应用中的潜在用途。本工作所提出的方法具有一定通用性,可以通过定制生物识别组件进行特定的生物传感应用。



  


背景介绍
二维(2D)材料作为原子薄层材料,允许电子在2D平面内自由移动,使其成为引领下一次纳米电子学革命的优秀基板。特别是,氢封端的2D-GeH已经表现出独特的性质,如高电导率、半导体性质和大表面积——对应着大量可能有利于生物功能化的活性位点,这些特征预示着它们在电化学生物传感器领域的潜在用途。


  


本文亮点
为了阐明2D GeH作为非传统转导系统容纳生物识别成分的适用性,本工作提出了一种通用而直接的生物功能化策略,用于电化学生物传感器的稳健设计。自下而上的生物功能化架构依赖于两个连续的步骤:i)通过有机金属(OM)方法用金纳米粒子(Au NP)装饰2D-GeH,不仅将其用作电化学信号放大器,还将其用作纳米模板;ii)通过Au-S键形成共价锚定硫醇化的生物认知组件。为了验证其应用价值,对其可卡因测定能力进行了研究。其中,巯基化单链DNAssDNA)适配体被用作结合可卡因的特定生物识别单元。基于电化学阻抗谱信号输出的ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器能够在阿托摩尔(aM)水平上测定可卡因(检测限低至4.9±0.1aM),这是迄今为止文献中发现的最低检测限。

1. ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器的合成和制造示意图。


  


图文解析
首先,通过 TEM确定了ssDNA/Au@GeH 异质结构的形貌。由于生物识别单元的有机性质,ssDNA/Au@GeHTEM图像表现出不均匀的有机薄层(图 2c)。UV-vis光谱(图 2d)结果展现了生物功能化处理后,ssDNA/Au@GeH的谱带变宽并发生蓝移,最大吸收波长为 530 nm,这归因于 Au-NP 的等离子体激元贡献。此外,在 307 nm 处观察到了一条新的吸收带,表明 ssDNA 适体的存在。FTIR 测量结果(图 1e)用于进一步提供2D-GeH生物功能化的证据。2D-GeH1987 cm−1处表现出与νGeH拉伸模式相关的主带,以及在1016 cm−1νGeO拉伸带。通过1753-1472 cm−1范围内的DNA-sugar振动(鸟嘌呤、胸腺嘧啶、腺嘌呤和胞嘧啶核苷酸)证实了2D–GeH表面ssDNA适体的存在。ssDNA/Au@GeH还分别在11961064cm−1处具有核酸磷酸基团的不对称(νaPO2−)和对称(νsPO2−)振动。

图2. ssDNA/Au@GeH 异质结构的材料表征。 a) 原始 2D-GeHb) Au@GeH c) ssDNA/Au@GeH TEM 图像。原始 2D-GeH ssDNA/Au@GeH d) UV-vis光谱及e) FTIR 光谱。

3a显示了所开发的ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器对不同浓度的可卡因药物的EIS响应。RCT数值随着可卡因药物浓度的增加而增加,RCT数值与可卡因浓度的对数呈现良好的线性关系,线性工作范围被确定于1 × 10−171 × 10−12 M(图4b)。 ssDNA/Au@GeH低至4.9±0.1aM的可卡因检测限证实了其作为电化学生物传感器的卓越电分析能力,能够检测超痕量可卡因药物。最后,评价了ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器的特异性和选择性。一方面,使用对照材料原始 2D-GeH Au@GeH时,未观察到显着的 RCT变化。另一方面,探索了 ssDNA/Au@GeH 针对两个具有类似可卡因化学结构的非特异性靶标[脱水芽子碱甲酯(A-034)和苯甲酸(BA]的选择性(图 4d)。将电化学生物传感器暴露于固定浓度的非特异性目标后,未观察到 EIS 变化,干扰信号约为10%


图3. ssDNA/Au@GeH 电化学生物传感器对可卡因测定的电分析性能。 a) 电化学ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器暴露于不同浓度可卡因前后的EIS信号,以及 b) 校准曲线。 c) 2D-GeHAu@GeH ssDNA/Au@GeH1 × 10−14 M可卡因溶液中的EIS 信号变化。 d) ssDNA/Au@GeH电化学生物传感器在1 × 10−14 M 可卡因、A-034 BA 溶液中, EIS 信号的变化。


  


总结与展望
总之,我们设计了一种简单的生物功能化方法,将生物识别组件稳健地集成到市售的 2D-GeH 上,以开发高灵敏度的生物传感系统。我们的工作证明了2D-GeH 作为稳定 Au-NP 的新型载体的适用性,并成功地基于Au–S键将ssDNA 适体连接到Au@GeH上。ssDNA/Au@GeH生物传感器能够检测阿摩尔(aM)水平的可卡因,同时具有选择性和特异性。这是迄今为止文献中发现的可卡因的最低检测限,意味着该生物传感器可用于高度稀释的样品,并有助于避免其它药物的干扰。因此,通过将 DNA 适体与 2D-GeH 连接来定制设计新型高灵敏度纳米结构,我们的研究结果为开发具有电子读数的即时护理设备提供了宝贵的平台。更重要地是,本工作提出的化学生物功能化策略是通用的,可以通过特定地挑选生物识别组分,从而简单地扩展到多种应用中。



  


作者介绍
Yiming Lei (雷一鸣)20236月起以国家公派留学生(CSC)的身份,在西班牙巴塞罗那自治大学(UAB)化学系攻读博士学位。他目前的研究重点是以二维锗烯衍生物为代表的2D–Xene材料的功能化,并开发其潜在的实际应用,包括(生物)传感器、催化、手性分子识别和能量转换等新兴应用。

Dr. Jordi García-Antón2003年获得巴塞罗那自治大学化学博士学位。他在法国图卢兹Dr. Chaudret小组的化学协调实验室进行金属纳米粒子的合成/表征以及它们的表面配位化学的博士后研究工作。2006年,Dr. Jordi García-Antón加入UAB担任化学讲师,2014年成为副教授。他的研究兴趣集中在通过有机金属方法制备金属或金属氧化物纳米粒子及其在人工光合作用过程中用作(光)催化剂。

Dr. Jose Muñoz在巴塞罗那自治大学(UAB)获得化学博士学位。他具有了两次博士后研究经历:第一次在巴塞罗那材料科学研究所(ICMAB2016-2019),获得“Juan de la Cierva”资助;第二次在中欧理工学院(CEITEC2020-2022),获得MSCA-IP资助。2023年,他以SelOxCat Group独立研究员的身份回到UAB,获得了“Ramón y Cajal”高级资助。他的研究兴趣结合了3D打印技术、2D材料和分子工程,用于开发生物传感器和多反应设备。

  


研理云服务器

业务介绍

研理云,研之成理旗下专门针对科学计算领域的高性能计算解决方案提供者。我们提供服务器硬件销售与集群系统搭建与维护服务。

   ● 配置多样(单台塔式、两台塔式、多台机架式),按需定制,质量可靠,性价比高。

 ● 目前已经为全国 100 多个课题组提供过服务器软硬件服务(可提供相同高校或临近高校往期案例咨询)。
 ● 公司服务器应用工程师具有量子化学第一性原理分子动力学等相关学科研究背景。
 ● 公司与多位化学、材料领域理论计算方向专家长期合作,一起探索最优服务器软硬件配置和部署。
 ● 可参与招投标。
产品特色
  ● 定制化硬件配置:提供售前实例测试,为您提供最合适的硬件配置方案。
  ● 一体化软件服务:根据需求发货前,完成系统、环境、队列、计算软件等所有内容的安装与配置,让您实现开机即用
  ● 完善的售后服务:为每位客户建立专属服务群,遇到问题及时解决。大大降低使用学生使用门槛和缓解老师压力。三年硬件质保 + 三年免费软件技术支持。
  ● 已购买客户咨询:我们已有超过100位已购买客户,可以给您提供相同城市或者临近城市已购买客户的联系方式,以提供真实案例咨询  
 ● 赠送课程学习机会:可选课程包括量子化学(Gaussian),第一性原理,(Vasp),分子动力学模拟(Lammps、Grommacs),钙钛矿计算模拟(Vasp)等。具体赠送方案以沟通结果为准。



扫码添加客服微信


1. 仪器表征基础知识汇总
2. SCI论文写作专题汇总
3. Origin/3D绘图等科学可视化汇总
4. 理论化学基础知识汇总
5. 催化板块汇总
6. 电化学-电池相关内容汇总贴
7. 研之成理名师志汇总
更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入后台自主查询。

研之成理
夯实基础,让基础成就辉煌;传递思想,让思想改变世界。“研之成理科研平台”立足于科研基础知识与科研思想的传递与交流,旨在创建属于大家的科研乐园!主要内容包括文献赏析,资料分享,科研总结,论文写作,软件使用等。科研路漫漫,我们会一路陪伴你!
 最新文章