近期，国际著名期刊《Advanced Functional Materials》上发表了题为“Polyetheramine Nematic Spatial Effects Reshape the Inner/outer Helmholtz Planes for Energetic Zinc Batteries“ 的研究型论文。设计了聚醚胺向列空间效应重塑高性能锌电池的内、外亥姆霍兹）平面（I/O-HPs），从而有效提高了锌负极在高面容量和高利用率下的循环稳定性。郑新华博士为该论文的第一作者，研究生韩碧波为第二作者，河南工业大学刘世凯教授、合肥综合性国家科学中心孙继飞博士、福建物构所揣明艳博士、东南大学吴宇平教授为共同通讯作者，河南工业大学为第一署名单位。《Advanced Functional Materials》是著名的Advanced portfolio和顶级材料科学期刊的一部分，发表与改善材料的化学和物理性能有关的杰出研究，报道材料科学各个方面的突破性研究，包括纳米技术、化学、物理和生物学。
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设计了聚醚胺向列空间效应重塑高性能锌电池的内、外亥姆霍兹）平面（I/O-HPs），从而有效提高了锌负极在高面容量和高利用率下的循环稳定性。理论计算和表征证实，重塑后的I/O-HPs具有H2O/SO42-排斥界面，均匀的电场分布和Zn2+的均匀扩散，为锌电池提供了高度稳定的锌阳极。结果显示在聚醚胺的向列相空间效应调控下，无阳极锌半对称电池在10 mAh cm-2的面容量下获得了1500 h的高稳定循环，并且在50 mAh cm-2的超高面容量下稳定循环390 h。同时，所构建的Zn-V2O5和Zn-MnO2电池分别在1000次和2000次循环中表现出稳定的循环性能。此外，300 mAh的Zn-MnO2软包电池在稳定的300次循环后显示出超过176 mAh g-1的比容量。所构建的Zn-MnO2软包电池显示了与光伏板的成功集成，并具有显著的安全特性。
图1. HPs形成稳定锌阳极的机理。(a)PEA230对HPs的重构及其对锌沉积的调控机制。(b)Zn-PEA230、Zn-H2O、Zn-SO42-的吸附能。(c)PEA230的FITR光谱，其中Zn粉在2 M ZnSO4+ 0.1% PEA230中浸泡15 min，然后用去离子水彻底冲洗。(d)锌阳极和电解质的表面增强拉曼光谱。
图2.锌阳极和电解质的表征和DFT计算。(a)收敛性结构的形成能。(b) [Zn(H2O)6]2+和PEA230-[Zn(H2O)3]2+的HOMO和LUMO能级。(c)[Zn(H2O)6]2+和PEA230-[Zn(H2O)3]2+的溶解能。(d)2 M ZnSO4和(e) 2 M ZnSO4 + 0.1% PEA230中锌阳极的原位拉曼光谱。(f) 2 M ZnSO4和(g)2 M ZnSO4+ 0.1% PEA230中锌阳极的电流密度分布。
图3.COMSOL模拟和电化学研究。模拟了(a)未添加和(b)添加PEA230的2 M ZnSO4电解液中Sn@Cu衬底上的电流密度分布。模拟了(c)未添加和(d)添加PEA230的2 M ZnSO4电解液中Zn2+的通量。(e)Zn的恒流密度电镀曲线。(f)在添加和未添加PEA230的2 M Na2SO4电解液中，电镀0.5 mAh cm-2 Zn的Sn@Cu衬底的HER极化。(g)在添加和未添加PEA230的2 M Na2SO4电解液中，电镀0.5 mAh cm-2 Zn的Sn@Cu衬底的Tafel图。
图4.不同电解液中镀锌过程的形态演化。(a)在原位光学显微镜下，2 M ZnSO4电解液中Zn的沉积形貌。(b)在原位光学显微镜下，2 M ZnSO4 + 0.1% PEA230电解液中Zn的沉积形貌。(c)在2 M ZnSO4电解液中的不同Zn沉积容量的SEM图像。(d)在2 M ZnSO4 + 0.1% PEA230电解液中的不同Zn沉积容量的SEM图像。
图5.Zn|Sn@Cu半电池在不同电解质中的电化学性能。(a)Zn|Sn@Cu半电池在面容量为10 mAh cm-2、电流密度为10 mA cm-2时的循环性能。(b)不同区域的电压与时间曲线。(c)在含0.1% PEA230电解液中的面容量为10 mAh cm-2的Zn|Sn@Cu半电池倍率性能。(d)含0.1% PEA230电解液中不同面容量下的Zn|Sn@Cu半电池的充放电曲线。(e)Zn|Sn@Cu软包电池在250 mAh的容量和125 mA的电流下的循环性能。(f)使用不同电解质添加剂的锌电镀/剥离的无锌阳极在面容量、电流密度和累积容量方面的总结对比。
图6.Zn-V2O5和Zn-MnO2电池在不同电解液中的电化学性能。(a)Zn-V2O5电池在电流密度为5 A g-1条件下的循环性能。(b)Zn-V2O5电池在含有0.1% PEA230的电解液中不同循环圈数的充放电曲线。(c)Zn-MnO2电池在电流密度为2 A g-1条件下的循环性能。(d)Zn-MnO2电池在含有0.1% PEA230的电解液中不同循环圈数的充放电曲线。Zn-MnO2电池在含有0.1% PEA230的电解液中的(e)倍率性能和(f)充放电曲线。
图7.放大Zn-MnO2软包电池用于实际储能应用。(a)电池在电流密度为0.2 A g-1条件下的循环性能。(b)不同循环圈数下的充放电曲线。(c)太阳能电池储能系统。(d)太阳能软包电池在夜间点亮LED灯。(e)太阳能软包电池在切割和针刺后点亮LED灯。
本工作得益于聚醚胺的向列相空间效应，锌阳极表现出排斥H2O/SO42-的IHP，以及电场和锌离子扩散调节的OHP。其有效地抑制了锌阳极表面的副反应，显著提高了锌电池的稳定性。所开发的无阳极Sn@Cu阳极的最大面容量为100 mAh cm-2，并在10 mAh cm-2的面容量下保持超过1500小时的稳定循环。优化的锌阳极具有普适性的应用，所构建的Zn-MnO2电池在2 A g-1下实现稳定的2000次循环，Zn-V2O5电池在5 A g-1下实现了1000次稳定循环。此外，容量为300 mAh的放大的Zn-MnO2软包电池，实现了300次的稳定循环并成功地与太阳能电池板集成，显示出了较高的可扩展性和安全性。随着锌电池组件和性能的进一步优化，HPs的调控策略有望推动实用性水系锌电池的发展。
Xinhua Zheng, Bibo Han, Jifei Sun, Pengxian Lu, Xiaowei Liang, Song Wu, Mingyan Chuai, Faxing Wang, Shikai Liu, Yuping Wu. Polyetheramine nematic spatial effects reshape the inner/outer helmholtz planes for energetic zinc batteries. Adv. Funct. Mater. 2025, 2420434. DOI：10.1002/adfm.202420434.
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撰稿：刘世凯
编辑：环境与能源功能材料
刘世凯，男，1979年12月生，河南登封人，中共党员，教授，博士，硕士生导师，校课程思政教学名师；现任无机非金属材料系主任、无机非系教工党支部书记。2009年6月毕业于吉林大学超硬材料国家重点实验室凝聚态物理专业。主要研究方向为无机纳米陶瓷粉体的制备和应用研究，特别致力于纳米（复合）氧化锆、碳化硅和氧化铝的新型制备与改性工作等。发表论文被SCI收录40余篇，主持完成厅级以上科研项目9项，授权国家发明专利5项。承担本科课程《热工过程及设备》和《结晶矿物岩相学》，研究生课程《材料热力学》；主讲《结晶矿物岩相学》课程入选河南省第二批一流本科课程，相关成果获评2021年河南省教学信息化优秀成果一等奖；主讲《热工过程及生产设备》课程获评校一流本科课程、在线开放课程和课程思政样板课程；连续三届（2017、2018和2019届）获评河南工业大学毕业生“我心目中最优秀的老师”称号；河南工业大学第六届、第九届、第十届和第十二届教学大奖赛一等奖；2018年获首届“校长教学质量奖”；2017年河南省教学技能大赛一等奖并授予省“教学标兵”称号等。
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