近日，浙江工商大学王齐教授团队在国际期刊《Separation and Purification Technology》期刊在线发表了题为“S-scheme POM/MIL-101(Fe) heterojunction for photocatalytic decontamination of Cr(VI)”的论文。本文研究合成了一系列不同FePMo含量的FePMo/MIL-101(Fe)异质结，用于光催化脱除废水中的Cr(VI)。本研究强调了FePMo/MIL-101(Fe)异质结在光催化中的潜力，并为设计新型S-scheme异质结光催化剂，增强光催化技术的实际应用提供了见解。《Separation and Purification Technology》期刊是Elsevier旗下重要期刊，是一本致力于传播环境工程和化学工程中均相溶液和非均相混合物分离纯化新方法的国际旗舰期刊。2024年6月20日发布的影响因子为8.1，属于中科院一区期刊。
第一作者：王齐
通讯作者：李强
通讯单位：浙江工商大学
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本文研究合成了一系列不同FePMo含量的FePMo/MIL-101(Fe)异质结，用于光催化脱除废水中的Cr(VI)。光致载流子通过自发形成的界面电场产生的S-scheme机制有效分离。Tafel曲线证实了2% FePMo/MIL-101(Fe)异质结的光电化学稳定性得到了显著提高，在光照下的腐蚀电流密度是MIL-101(Fe)的100倍，表明其具有良好的光生载流子分离和光催化活性。此外，2% FePMo/MIL-101(Fe)异质结对阴离子和阳离子干扰均具有较强的抵抗能力，在实际水应用中表现出良好的适应性。在连续10次循环后，Cr(VI)的去除率仍保持在89%的还原效率，大大优于FePMo得48%和MIL-101(Fe)的45%。捕获剂实验表明，光生电子在Cr(VI)的光催化还原中起主导作用，超氧自由基起次要作用。本研究强调了FePMo/MIL-101(Fe)异质结在光催化中的潜力，并为设计新型S-scheme异质结光催化剂，增强光催化技术的实际应用提供了见解。
由于自然过程和广泛的工业应用，水生系统中的铬污染构成了重大的全球挑战。铬主要以两种形式存在：危害较小的Cr(III)和高毒的Cr(VI)。Cr(VI)转化为Cr(III)是有效修复的关键，但也是一项艰巨的任务。各种技术，特别是光催化还原，已被提出用于废水处理。然而，基于单一半导体的方法受到诸如光电流产率差和有限的太阳能捕获等因素的阻碍。异质结的构建为提高光催化性能提供了一个很有前途的解决方案。
图1. FePMo/MIL-101（Fe）的合成示意图
图2. (a) XRD谱图，(b) FT-IR光谱，(c)不同材料的N2吸附-脱附等温线。(d) UV-vis DRS光谱（插图是每种催化剂的光学照片），以及相应的(e)各种样品的带隙图。(f) FePMo和MIL-101(Fe)的电子能带结构。(g) PL谱图，(h) 阻抗图，(i) 不同材料的i-t曲线。
图3. (a) FePMo, (b) MIL-101(Fe)的SEM图像。(c) 2% FePMo/MIL-101(Fe)的SEM图像和(d)相应的元素映射图。(e) FePMo的HAADF图像，(f)数百纳米区域的FePMo的选取电子衍射图，(g) Fe, (h) P, (i) Mo和(j) O元素的EDS元素映射图。
图4. (a)各种催化剂的(b) C 1s, (c) O 1s, (d) Fe2 p, (e) P 2p和(f) Mo 3d XPS光谱。
图5. (a)-(b) FePMo和(c)-(d) MIL-101(Fe)的功函数和相应的结构模型理论计算，(e)平面平均电子密度差和(f) FePMo/MIL-101(Fe)电荷密度差的侧视图。图中的黄色和蓝色区域代表电子的积累和消耗。(g) Fe 2p, (h) P 2p和(i) Mo 3d的原位XPS高分辨图。(j) FePMo/MIL-101(Fe)异质结的电荷转移路径。
图6. (a) LSV曲线，(b)各种催化剂的Tafel曲线。(c) MIL-101(Fe)、(d) FePMo、(e) 2% FePMo/MIL-101(Fe)异质结在0.0 ~ 0.6 V（vs. RHE）范围内不同扫描速率（10、20、30、40、50、100、200 mV/s）的循环伏安曲线。(f)在0.3 V下测得的阳极和阴极电流密度与RHE随扫描速率的关系图。不同催化剂对Cr(VI)的(g)动力学曲线和(h)去除率。(i) FePMo/MIL-101(Fe)系列催化剂去除Cr(VI)的动力学曲线。(初始Cr(VI)浓度= 80 μM；pH = 3；催化剂用量：0.10 g/L；捕获剂：2.5 mL乙醇)。
图7. (a)溶液pH（初始Cr(VI)浓度= 80 μM）的影响；催化剂用量：0.10 g/L；捕获剂：2.5 mL乙醇),(b) EDTA浓度(初始Cr(VI)浓度= 80 μM；pH = 3；催化剂用量：0.10 g/L；(c)催化剂用量（Cr(VI)初始浓度= 80 μM；pH = 3）；(d)初始Cr(VI)浓度（pH = 3）；催化剂用量：0.10 g/L；捕获剂：2.5 mL乙醇)对Cr(VI)的还原作用。
图7. (a)阴离子共存，(b)阳离子共存，(c)不同水体对Cr(VI)还原的影响。(d) 2% FePMo/MIL-101(Fe)异质结循环实验。(e)各种光催化剂还原Cr(VI)的连续流动结果。(初始Cr(VI)浓度= 80 μM；pH = 3；催化剂用量：0.10 g/L；捕获剂：2.5 mL乙醇)。
图8. pH、初始污染物浓度和催化剂量对Cr(VI)还原影响的三维曲面图和等高线图(a), (b)催化剂量= 0.1 g/L, (c), (d) Cr(VI)浓度= 80 μM, (e)和(f) pH = 3。
图9. (a)空穴捕获剂、(b)乙醇浓度、(c)电子和超氧自由基清除剂对Cr(VI)还原的影响（初始Cr(VI)浓度= 80 μM）；pH = 3；催化剂用量：0.10 g/L)。(d) DMPO-•O2-, (e) DMPO-•OH在可见光照射10 min下的EPR光谱。(f)光催化去还原Cr（VI）的机理。
综上所述，本研究成功合成了一系列不同FePMo含量的FePMo/MIL-101(Fe)异质结，用于光催化去除废水中的Cr(VI)。光激发载流子得益于自发形成的界面电场，通过S型异质结电荷转移机制提高了载流子分离效率。极化曲线分析证实，异质结的构建显著提高了催化剂的光电化学稳定性，在光照下的腐蚀电流密度是MIL-101(Fe)的100倍，具有优越的光生载流子分离和光催化活性。此外，异质结催化剂对阴离子和阳离子干扰均有较强的抵抗能力，在实际水应用中表现出良好的适应性。经过连续10次循环试验，Cr(VI)的去除率保持在89%的高水平，显著优于单独使用FePMo的48%和MIL-101(Fe)的45%。捕获剂实验表明，光生电子在Cr(VI)的光催化还原中起主导作用，超氧自由基起次要作用。本研究突出了FePMo/MIL-101(Fe)异质结在光催化中的潜力，为设计新型S-scheme异质结光催化剂，促进光催化技术的实际应用提供了创新的见解。
Qi Wang, Qi Zhou, Peng Wang, Erpeng Wang, Siwei Chen, Yingxue Shi, Hao Deng, Aoxiang Liu, Hao Du, Zhiheng Li, Huayue Zhu, Qiang Li. S-scheme POM/MIL-101(Fe) heterojunction for photocatalytic decontamination of Cr(VI). Separation and Purification Technology. 361(Part 2), 2025, 131498.https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.131498
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撰稿：李强
编辑：环境与能源功能材料
审核：王齐
王齐（第一作者），教授，副院长。浙江省杰出青年基金获得者、浙江省“151人才”第二层次培养人员、浙江省高校拔尖人才，浙江省高校“双带头人”教师党支部书记工作室负责人。Chin. Chem. Lett.编委、巴塞尔公约亚太区域中心化学品和废弃物环境管理智库专家、复合材料学报青年编委，入选2022-2024年全球前2%顶尖科学家“年度影响力”榜单。2004年本科毕业于武汉大学，2009年博士毕业于中国科学院化学研究所，师从赵进才院士。曾在美国佐治亚理工学院（合作导师：John C. Crittenden院士）、南佛罗里达大学（合作导师：马胜前教授）访学。先后获评浙江省“师德先进个人”、浙江省高校“优秀党务工作者”、浙江工商大学“教坛新秀”“优秀教师”“优秀学生科技创新导师”“我心目中的好导师”等荣誉。主要研究领域包括光催化、水污染控制、环境功能材料等，主持国家自然科学基金4项、省部级项目4项。在Angew. Chem. Int. Ed.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊上发表SCI论文100余篇，16篇入选ESI前1%高被引论文，2篇入选热点论文。近年指导学生在挑战杯、大学生节能减排大赛等竞赛获省级及以上奖励40余项。
（王齐教授团队）光催化与环境健康课题组网站：
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3、外文文献翻译目的在于传递更多国际相关领域信息。外文文献由课题组研究生翻译，因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大家批评指正。
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