第一作者：贾祥泽
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将微观的金属有机框架组装成宏观的聚合物支架来开发高可再生材料一直是一个有前途但具有挑战性的研究领域。将壳聚糖(CS)与纳米纤维素(NC)单向转化为具有定向大孔的气凝胶，然后与咪唑酸分子筛框架-8(ZIF-8)进行生物矿化，形成具有层次结构的壳聚糖纤维素/咪唑酸分子筛框架-8(CS-NC-ZIF-8)杂化气凝胶。加入ZIF-8显著提高了CS-NC气凝胶的通用性和机械强度，杨氏模量为14.18MPa。在气凝胶中加入ZIF-8,不仅增强了气凝胶对亚甲基蓝、罗丹明B、酸性紫红、甲基橙的吸附能力，而且有利于水中电子的生成，在每个催化循环中，这些电子可以在90min内转移，降解90%的孔雀石绿。
纺织和印刷工业的有机染料作为新兴污染物在水体中无处不在，由于其暴露和毒性，包括对水生生物和人类健康的致癌和诱变风险，引起了大量的研究关注。染料极高的工业使用量、持续排放和持续的生物降解性质导致这些有害化学物质长期存在于生态系统中。每年合成染料的产量超过70万吨，造成了全球范围内不可估量的水危机。因此，引入有效、可持续、经济、环保的技术去除水中的有机染料对生态系统和公众健康具有重要意义。
近年来，利用具有周期性多孔结构的金属有机框架(MOF)已成为探索先进污染物处理方法的大量研究成果。由于其超高孔隙率、多功能配体、广泛的功能、化学可及性和机械强度，MOF已被广泛认为是理想的环境修复材料，可作为吸附剂、光催化剂、混合基质膜填料和离子交换模块。然而，诸如自发团聚、复杂的分离以及繁琐的回收过程等具有挑战性的问题，极大地阻碍了纳米/微尺度MOF在处理液体废水中污染物方面的适用性。因此，将MOF颗粒固定在合适的基体中已成为有效防止团聚、提高应用效率、延长材料寿命、简化回收程序的关键策略。
多糖具有来源多、可及性好、品种多、成本低、易降解、生物相容性高等优点。从材料科学的角度来看，多糖是一种生物聚合物，有望取代来自石化工业的聚合物，成为制造多功能胶体复合材料的基石。多糖含有丰富的各种官能团，包括氨基、羟基和羧基，这使其相应的材料具有将纳米颗粒组装成宏观材料的巨大潜力。由于多糖的高亲水性和低机械强度，它们在水和高湿环境中非常脆弱，限制了它们在水净化领域的应用。提高其水稳定性的一个关键策略是将疏水材料整合到多糖中。
在此，受天然生物矿化过程的启发，我们假设使用原位MOF涂层对多糖进行简单的化学改性，以解决多糖作为混合气凝胶底物的水稳定性差和MOF纳米颗粒的可重复使用性。采用物理纠缠的CS和NC,通过定向冷冻铸造策略，初步构建了具有单向多孔结构和高机械强度的多糖气凝胶。在单向冻结过程中，物理纠缠的CS和NC链矩阵被定向生长的冰晶排除在外，形成密集的层状结构，具有相互连接的纵向通道，有利于快速的毛细管液体输送。然后将CS-NC气凝胶依次与2-甲基咪唑和乙酸锌原位配位，进一步桥接，并包覆一层ZIF-8矿化层，形成层次化结构的CS-NC-ZIF-8混合动力气凝胶。研究了CS-NC-ZIF-8杂化气凝胶的结构性能与机械强度的关系。随后，研究了其对各种有机染料的持续吸附和催化性能及其作用机理。此外，为了证明其水处理能力的普遍性，我们提出了除染料去除之外的另一个应用特别是其在油水分离方面的潜在应用。
1.本研究将壳聚糖(CS)与纳米纤维素(NC)混合后单向转化为具有定向大孔的气凝胶，然后与咪唑酸分子筛框架-8(ZIF-8)进行生物矿化，形成层次结构的壳聚糖纤维素/咪唑酸分子筛框架-8(CS-NC-ZIF-)杂化气凝胶。
2.在气凝胶中加入ZIF-8,不仅增强了气凝胶对亚甲基蓝、罗丹明B、酸性紫红、甲基橙的吸附能力，而且有利于水中电子的生成，在每个催化循环中，这些电子可以在90min内转移，降解90%的孔雀石绿
总之，我们使用易生物矿化策略将微观的ZIF-8加入CS-NC气疑胶基质中，得到了具有高度定向多孔结构的各向异性混合气疑胶。ZIF-8层增强了CS-NC-ZIF-8气凝胶的机械强度；其杨氏模量为14.18MPa。CS-NC-ZIF-8气凝胶在单染料溶液中对阳离子和阴离子染料均有较好的吸附效果。在二元染料体系中，由于静电吸引，杂化气凝胶更适合去除阴离子染料。CS-NC-ZIF-8气凝胶被证明是一种高效的催化剂，在每个催化循环中至少连续10次反应，去除90%以上的孔雀石绿。混合气凝胶在吸附阳离子染料和催化去除孔雀石绿后表现出较高的再生性。这种多功能混合气凝胶具有简单的制造工艺、令人印象深刻的价格、卓越的机械强度和卓越的可再生性，在解决与去污水净化相关的公开挑战方面显示出巨大的潜力。
X.Z. Jia, M. Kanbaiguli, B. Zhang, Y.Y. Huang, M. Peydayesh, Q. Huang*, Anisotropic Chitosan-nanocellulose/Zeolite imidazolate frameworks-8 aerogel for sustainable dye removal, JournalofColloidAndInterfaceScience676(2024)298–309, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.07.130.
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翻译与资料整理：臧晓
编辑：环境与能源功能材料
【资料整理】臧晓，资源与环境专业硕士研究生，研究方向为生物基环境功能材料在水污染控制工程应用，获学业一等奖学金1次，在Sep Purif Technol等期刊发表中科院1区论文4篇（其中第一作者1篇），论文总被引47次，影响因子之和为31.6。
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